Silicium is een van de meest alomtegenwoordige functionele materialen van de moderne tijd en vormt de basis voor halfgeleidertechnologieën, variërend van micro-elektronica tot zonnecellen. Siliciumtransistors maken computertoepassingen mogelijk, van mobiele telefoons tot supercomputers, terwijl silicium fotovoltaïsche zonne-energie de meest gebruikte zonneceltechnologie tot nu toe is. Het Amerikaanse ministerie van Energie (DOE) meldt dat bijna 50% van de nieuwe elektriciteitsopwekkingscapaciteit in 2022 afkomstig was van zonnecellen, en volgens het International Energy Agency (IEA) heeft silicium een ​​marktaandeel van 95%. Maar ondanks het onbetwiste belang van silicium voor onze moderne manier van leven, blijven er nog veel open vragen bestaan ​​over de fundamentele fysische eigenschappen ervan.

In halfgeleiderapparaten komt de functionaliteit van het materiaal voort uit de beweging en interacties van subatomaire deeltjes zoals elektronen (die een negatieve lading hebben) en gaten (de afwezigheid van een elektron uit een anderszins bezette toestand dat zich gedraagt ​​als een positief geladen deeltje), die dragers worden genoemd omdat ze elektrische lading door het materiaal ‘dragen’. In een zonnecel absorbeert het materiaal bijvoorbeeld inkomend licht en wordt de geabsorbeerde energie omgezet in elektronenparen en gaten. Dit opgewonden elektron en de gaten bewegen zich vervolgens naar de tegenoverliggende uiteinden van de zonnecel en genereren elektriciteit. Helaas kunnen de elektronen en gaten ook op ongewenste manieren met elkaar omgaan, waardoor hun energie in warmte wordt omgezet en de efficiëntie van apparaten wordt beperkt. Eén zo'n verliesmechanisme doet zich voor wanneer dragers recombineren en hun energie omzetten in warmte door interactie met een defect in het materiaal. In veel gevallen kan deze door defecten gemedieerde recombinatie worden verminderd door de kwaliteit van het materiaal te verbeteren. Andere interacties zijn echter inherent aan een materiaal en kunnen zelfs bij perfect zuivere monsters niet worden geëlimineerd. Auger-Meitner-recombinatie (AMR), historisch ook bekend als Auger-recombinatie, is zo'n interactie. Het is vernoemd naar Lise Meitner en Pierre Auger, twee pioniers van de nucleaire wetenschap die dit effect onafhankelijk van elkaar in atomen ontdekten. De nieuwe naamgevingsconventie van het Auger-Meitner-effect erkent de bijdragen van Lise Meitner, een vrouwelijke Oostenrijkse natuurkundige en de naamgever van het chemische element Meitnerium, die het proces een jaar vóór Pierre Auger onafhankelijk ontdekte. Bij het AMR-proces in halfgeleiders recombineren één elektron en één gat, waarbij hun energie wordt overgedragen aan een derde drager. De energierijke drager kan vervolgens thermaliseren of uit een apparaat lekken, waardoor warmte wordt gegenereerd en de energie-omzettingsefficiëntie wordt verminderd of het aantal beschikbare dragers wordt verminderd. Helaas zijn de specifieke atomistische mechanismen van AMR in silicium, ondanks tientallen jaren van onderzoek, tot op heden aan onderzoekers ontgaan.

Met een nieuwe implementatie van een computationele methodologie om AMR-snelheden nauwkeurig te berekenen op basis van de eerste principes – dat wil zeggen alleen de fysische constanten van het heelal en het atoomnummer van silicium als invoer gebruiken – Dr. Kyle Bushick en prof. Emmanouil Kioupakis van Materials Science and Engineering aan de Universiteit van Michigan hebben de eerste uitgebreide karakterisering van dit belangrijke recombinatieproces in silicium opgeleverd. Deze computationele benadering is de sleutel tot het verkrijgen van een volledig begrip van het AMR-mechanisme, omdat het een proces is dat geen licht uitstraalt, waardoor het erg moeilijk is om in het laboratorium te bestuderen. Met behulp van supercomputerbronnen van het National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) van het Lawrence Berkeley National Lab konden Bushick en Kioupakis de berekeningen van AMR in silicium uitvoeren, waardoor ze inzicht kregen in het gedrag van het materiaal op atomair niveau. .

Eén reden waarom het AMR-proces in silicium nog niet volledig wordt begrepen, is dat het meerdere permutaties omvat. Aan de ene kant kan de aangeslagen (derde) drager een elektron of een gat zijn, waardoor het elektron-elektronengat ontstaat (eeh) en gat-gat-elektron (HHE) processen, respectievelijk. Bovendien kan AMR zowel direct zijn, waarbij alleen de drie dragers deelnemen, als fonon-ondersteund, waarbij een van de dragers interageert met de trillende atomen (fononen) om extra momentum over te dragen. Hoewel experimenten het gecombineerde totale AMR-percentage kunnen karakteriseren, kan het veel moeilijker zijn om de verschillende bijdragen van deze verschillende componenten te ontleden. Door gebruik te maken van voorspellende atomistische berekeningen kan echter elke afzonderlijke component direct worden berekend en gekarakteriseerd. Hoewel in het verleden het directe proces met behulp van dergelijke berekeningen was onderzocht, was het duidelijk dat het directe proces alleen niet het volledige experimentele beeld weergaf. Door de extra complexiteit van het berekenen van zowel de directe als de door fononen ondersteunde processen op hetzelfde theorieniveau te overwinnen, zouden veel van de onbeantwoorde vragen over AMR in silicium kunnen worden beantwoord. Bovendien opent het verkrijgen van een dergelijk gedetailleerd inzicht in het proces de deur voor het vinden van oplossingen om de impact van AMR op de efficiëntie van apparaten te verminderen.

In hun rapport, gepubliceerd in Physical Review LettersBushick en Kioupakis verduidelijken op ondubbelzinnige wijze het belang van het fonon-ondersteunde AMR-proces in silicium. “We ontdekten dat de elektron-fonon-interacties niet alleen verantwoordelijk zijn voor het geheel van de HHE proces, dat in eerdere werken werd verondersteld maar nooit overtuigend werd aangetoond, maar ook voor een aanzienlijk deel van de eeh proces, een bevinding die onderwerp was van onopgelost debat in de literatuur”, zegt Bushick, een onlangs afgestudeerde PhD-student Materials Science and Engineering en een DOE Computational Science Graduate Fellow. Bovendien benadrukken ze een mogelijke route voor het veranderen van AMR in silicium door spanning op het materiaal uit te oefenen, een conclusie die mogelijk wordt gemaakt door hun nieuw geïmplementeerde methodologie.

Dit werk biedt een tot nu toe ontoegankelijk fundamenteel inzicht in een belangrijk intrinsiek verliesmechanisme in 's werelds belangrijkste halfgeleider. Dit inzicht, dat wetenschappers al tientallen jaren ontgaat, kan helpen bij het ontwerpen van betere apparaten met verbeterde prestaties door het voorkomen van het ongewenste AMR-proces te verminderen. Emmanouil Kioupakis, universitair hoofddocent materiaalkunde en engineering, en Familie Karl F. en Patricia J. Betz Faculteitswetenschapper van de Universiteit van Michigan merkt op: “Uiteindelijk maakt dit werk de weg vrij voor het begrijpen en beperken van verliezen in siliciumapparaten zoals transistors of zonnecellen. Gezien de omvang van deze industrieën kunnen zelfs kleine verbeteringen tot enorme voordelen leiden.”

Het werk wordt mogelijk gemaakt door het Computational Materials Sciences Program, gefinancierd door het Amerikaanse ministerie van Energie, Office of Science, Basic Energy Sciences onder Award nr. DE-SC0020129. De computerbronnen voor dit werk werden geleverd door het National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC), een US Department of Energy Office of Science User Facility gevestigd in het Lawrence Berkeley National Laboratory, geëxploiteerd onder contractnummer DE-AC02-05CH11231. Bushick werd ondersteund door het Amerikaanse ministerie van Energie, Office of Science, Office of Advanced Scientific Computing Research, Department of Energy Computational Science Graduate Fellowship onder awardnummer DE-SC0020347.

Gerelateerde publicatie:

Kyle Bushick en Emmanouil Kioupakis, "Phonon-ondersteunde Auger-Meitner-recombinatie in silicium vanuit eerste principes". Fys. ds. Lett. 131, 076902 (2023).