新しいアト秒 X 線分光法技術のおかげで、科学者は電子の動きと分子のイオン化をリアルタイムで追跡できるようになりました。ストップモーション写真と同様に、この技術は原子核をその場で効果的に「凍結」します。これは、原子核の動きが原子核の周りを飛び回る電子の測定結果を歪めないことを意味します。この技術の開発者らによると、この技術は分子の構造を調べるだけでなく、電離放射線によって形成される反応種の誕生と進化を追跡するためにも使用できる可能性があるという。

「私たちが研究したい放射線によって引き起こされる化学反応は、アト秒のタイムスケールで起こるターゲットの電子応答の結果です（10^-18 秒）」と説明します リンダ・ヤング、の物理学者 アルゴンヌ国立研究所 と シカゴ大学、米国と共同研究を主導しました。 ロビン・サントラ ドイツエレクトロネンシンクロトロン (DESY) と ハンブルク大学 ドイツでは リー・シャオソン ワシントン大学、 私たち。 「これまで、放射線化学者はピコ秒の時間スケールでしか事象を解決できませんでした（10^-12 秒）、これはアト秒よりも 100 万倍遅いです。それは「私は生まれてから死んだ」と言っているようなものです。あなたはその間に何が起こるかを知りたいのです。それが私たちが今できることなのです。」

ポンプとプローブ

新しい手法は次のように機能します。まず、研究者らは、250電子ボルト（eV）の光子エネルギーを持つアト秒X線パルスをサンプル（この場合は水）に照射するが、研究チームは、この技術は広範囲の凝縮系で機能する可能性があるとしている。 。この最初の「ポンプ」パルスは、分子結合と化学反応を担う水分子の外側 (価電子) 軌道から電子を励起します。これらの軌道は原子核からさらに離れており、結合エネルギーは内側の「コア」軌道よりもはるかに低く、約 10 eV と比較して約 40 ～ 500 eV です。これにより、分子の残りの部分に影響を与えることなく、原子価イオン化として知られるプロセスでそれらをイオン化することが可能になります。

価数イオン化の約 600 アト秒後、研究者らは約 500 eV のエネルギーで XNUMX 番目のアト秒パルス (プローブ パルス) をサンプルに発射します。 「ポンプパルスとプローブパルスの間の短い時間遅延が、水素原子自体が移動する時間がなく、まるで『凍った』ようになる理由のXNUMXつです」とヤング氏は説明する。 「これは、彼らの動きが測定結果に影響を与えないことを意味します。」

プローブパルスが価電子化後の価電子軌道に残された正孔（空孔）と相互作用すると、パルスのエネルギー分布が変化します。このエネルギー分布を二次元検出器上に分散させる回折格子からのパルスを反射することによって、研究者らはヤングが価電子軌道を占める電子のスペクトル「スナップショット」または「フィンガープリント」と呼ぶものを取得する。

以前の結果の欠陥を見つける

X線でエネルギーを与えられた電子が励起状態に移行するときの動きを観察することで、研究者らは水に関する初期のX線分光測定の解釈に欠陥があることを明らかにした。これらの以前の実験では、水や水素原子の力学のさまざまな構造形状、または「モチーフ」に由来すると思われるX線信号が生成されましたが、サントラ氏は、新しい研究はこれが事実ではないことを示していると述べています。

「原理的には、この種の実験のタイミング精度は寿命 (数フェムト秒、つまり 10 秒程度) によって制限されると考えることもできます。^-15 X線で励起された電子量子状態が生成されるのは秒）だ」と彼は語る。 物理学の世界。 「しかし、量子力学的計算を通じて、観測された信号がフェムト秒未満に限定されることがわかりました。これが、液体の水の構造に関する X 線分光法による測定が以前は誤解されていたことを示すことができた理由です。これらの初期の測定とは異なり、私たちの測定は移動する水素原子の影響を受けませんでした。」

実験の目標と課題

研究者の当初の目標は、X線や他の形態の電離放射線が物質に衝突したときに生成される反応種の起源を理解することでした。これらの反応種はイオン化後にアト秒の時間スケールで形成され、化学だけでなく生物医学や核科学でも重要な役割を果たします。

彼らが直面した課題の 1 つは、使用した X 線ビームラインでした。 ChemRIXSの一部 リニアック コヒーレント光源 SLAC国立加速器研究所 カリフォルニア州メンローパークにある装置は、全 X 線アト秒過渡吸収分光法を実行するために完全に再構成する必要がありました。この強力な新しい技術により、非常に短い時間スケールでプロセスを研究することが可能になります。

研究者らは現在、純水からより複雑な液体まで研究を拡大することを計画している。 「ここでは、さまざまな分子構成要素が自由電子のトラップとして機能し、新しい反応種を生成する可能性があります」とヤング氏は言う。

彼らは現在の仕事を次のように報告しています。 科学.

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