모아레 변조된 중간층 결합을 갖춘 XNUMX차원 전이 금속 디칼코게나이드(TMD)의 뒤틀린 또는 격자 불일치 이종 이중층의 수직 어셈블리는 상관된 허바드 모델 물리학을 발생시킵니다.¹—두 운송 모두에서 집단 단계의 서명을 전시합니다.^2,3,4,5 및 광학 실험^6,7,8,9. 주기적인 모아레 간섭 패턴은 다체 상관 관계를 향상시키고 창발적 자기를 유도하는 편평한 미니 밴드의 형성으로 인해 전자 밴드 구조에 중대한 영향을 미칩니다.⁶, 상관 절연 상태^2,3,4,7,8,9 또는 위그너 크리스탈⁷. 모아레 효과는 또한 내부층의 풍부한 광학 특성을 가져옵니다.¹⁰ 및 중간층^11,12,13,14 각도 제어 엑시톤 밸리 일관성 및 역학을 통해 층 고정 및 분리된 전자와 정공 사이의 쿨롱 인력에 의해 형성된 엑시톤^15,16, 광학적 비선형성¹⁷ 또는 상관된 엑시톤 절연 상태¹⁸.

MoSe와 같은 TMD 이종 이중층의 모아레 효과에 대한 광범위한 광학 연구에도 불구하고₂-WSe₂ (참조 ¹⁹), 풍부한 실험적 기능에 대한 통합된 그림은 아직 파악하기 어렵습니다.²⁰. 층간 여기자 광발광(PL)의 피크 에너지에 대한 실험 결과^21,22, g-요인^11,22 및 양극화 정도^11,12 일관성이 없으며 PL 스펙트럼은 동일한 샘플에서도 지점마다 크게 다를 수 있습니다.²³. 수많은 실험적 특징을 설명하기 위해 호출된 모델의 다양성은 모아레 엑시톤 이론에 고유한 것이 아닙니다.^24,25,26 대신 실제 샘플의 변형과 관련이 있습니다. 작은 비틀림 각도를 갖는 TMD 이중층의 경우, 특히 표준 모아레 초격자는 삼각형 또는 육각형 타일링에서 별개의 원자 등록의 주기 영역으로 변환되는 것으로 알려져 있습니다.^{27,28,29,30,31,32,33}, 층간 변형과 층간 접착 에너지 사이의 경쟁에 의해 결정됨^34,35,36. 재구성과 엑시톤 특징에 대한 상관 연구는 지금까지 트위스트된 호모이중층으로 제한되어 있습니다.^28,29, Mesoscopically 재구성된 모아레 이종 구조의 여기자 풍경에 대한 간접적인 통찰력을 제공합니다.

정식 및 주기적으로 재구성된 모아레 이종 구조

이상적인 모아레 이종구조는 반전 중심이 없는 별개의 TMD 단층의 수직 이종 이중층(HBL) 어셈블리에서 나타나고 R 및 H 스태킹의 0° 및 180° 비틀림 각도 근처의 평행 정렬과 역평행 정렬을 구별합니다. 단층 구성 요소의 격자 불일치로 인해 R형 및 H형 헤테로스택은 모두 정렬된 MoSe에서 초격자 상수가 ~100nm인 모아레 패턴을 형성합니다.₂-WSe₂ HBL은 높은 대칭 구성에서 비틀림이 증가함에 따라 단층 격자 상수로 점근적으로 감소합니다. 모아레 슈퍼셀을 통한 측면 이동에 따라 각 적층은 고도로 대칭적인 원자 등록 지점을 통해 변조됩니다(({H}_{h}^{h}), ({H}_{h}^{M}), ({H}_{h}^{X}) 와 ({R}_{h}^{h}), ({R}_{h}^{M}), ({R}_{h}^{X})), 이는 그림의 색칠된 원에 개략적으로 표시됩니다. 1a 최고 MoSe 의 헤테로스택용₂ 및 하단 WSe₂ 단층.

a, 이상적인 모아레(왼쪽) 패턴과 주기적으로 재구성된(오른쪽) 패턴을 갖는 H형 및 R형 헤테로스택의 도식. 색칠된 영역은 각 원에 표시된 대로 대칭성이 높은 원자 레지스트리를 나타냅니다. b, CVD 성장 MoSe의 H- 및 R-스택(점선으로 구분)이 포함된 샘플 1의 광학 현미경 사진₂ 대형 WSe의 단층(작은 삼각형)₂ 단층(큰 삼각형). c, 선택된 밝은 점(H1, R1)과 어두운 점(H2, R2)이 각각 다이아몬드와 원으로 표시되어 있는 층간 엑시톤 PL 맵(왼쪽) P_c (중간) P_l (오른쪽) H 및 R 스택에 대한 맵 b. d,e, 표시된 밝은 점과 어두운 점에서의 광발광 스펙트럼 c. 2μW의 여기 전력에서 H1 및 R1 스펙트럼은 단일 밝은 피크가 있는 영역을 대표하는 반면, H2 및 R2 스펙트럼(각각 50 및 5로 스케일링)은 넓고 구조화된 PL이 있는 어두운 영역의 특성입니다. 0.01μW의 낮은 여기 전력에서 좁은 피크로 발전합니다(각각 250 및 25로 스케일링). 모든 분광학 데이터는 샘플 1에 기록되었습니다. f,g, H-의 주사전자현미경 사진(f) 및 R-(g) 이차 전자 이미징으로 기록된 헤테로스택.

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단단한 격자의 경우 결과적인 모아레 패턴이 H(상단) 및 R(하단) 삼각형의 왼쪽에 표시됩니다(그림 XNUMX). 1a). 동일한 영역을 가진 대칭성이 높은 레지스트리의 위치는 기하학적 간섭 조건에 따라 점진적인 상호 변환을 통해 측면으로 교대하는 레지스트리의 주기적인 격자에 걸쳐 각각의 색상으로 표시됩니다. 그러나 국부적 격자 변형이 있는 경우 이상적인 모아레 패턴은 주기적으로 재구성된 패턴으로 변환되며 이는 삼각형의 오른쪽에 표시됩니다. 층간 변형과 층간 접착 에너지 사이의 경쟁에 의해 에너지적으로 선호되는 레지스트리는 불리한 레지스트리를 희생하여 비틀림 각도 제곱에 반비례하는 영역을 갖는 주기적 영역으로 확장됩니다. θ². 이론 및 실험 결과^27,34 H형 헤테로스택만을 나타냅니다. ({H}_{h}^{h}) 스태킹은 재구성 후 육각형 도메인에서 우세한 반면, R형 헤테로스택에서는 ({R}_{h}^{X}) 와 ({R}_{h}^{M}) 두 개의 동일한 최적 레지스트리로 모자이크식 삼각형 도메인으로 통합됩니다.

그림의 이상적이고 재구성된 모아레 풍경 시나리오. 1a 광학 스폿 크기(마이크로미터 정도)와 도메인 크기(100 nm보다 훨씬 낮은 크기) 사이의 길이 규모 불일치에도 불구하고 원칙적으로 광학 분광학으로 식별할 수 있습니다. MoSe 원자 등록에서 층간 엑시톤의 독특한 PL 특성을 이용하여₂-WSe₂ 표에 나열된 HBL 1, 관찰자는 광학 스폿에 존재하는 각 도메인의 기여도를 추론할 수 있습니다. 고유한 스핀 밸리 구성, 적층 대칭 및 관련 층간 결합 정도 덕분에 R형 및 H형 층간 엑시톤은 뚜렷한 전이 에너지를 나타냅니다.^{25,26,36,37,38}, 오실레이터 강점^37,38 및 쌍극자 선택 규칙^25,26,39 광학 분광학을 통해 접근할 수 있습니다. 또한, 자기발광 실험을 통해 엑시톤 Landé의 첫 번째 원리 계산을 사용하여 층간 엑시톤 PL을 특정 레지스트리의 도메인에 할당할 수 있습니다. g-요인^38,40,41 및 실험값. 그러나 이러한 개념적 명확성은 MoSeXNUMX의 모아레 엑시톤 서명의 수수께끼 같은 다양성과 대조됩니다.₂-WSe₂ HBL.

실험과 이론의 Mesoscopic 재구성

이 연구에서 우리는 MoSe로부터 HBL 샘플을 제작했습니다.₂ 및 WSe₂ 천연 결정에서 박리되거나 화학 기상 증착(CVD)에 의해 합성된 단층(참조: 행동 양식 자세한 내용은). 그림의 샘플의 경우 1b CVD로 성장한 단층을 기반으로 단결정 MoSeXNUMX를 배치했습니다.₂ 대형 WSe 위에 삼각형₂ 표준 건식 전달에 의한 삼각형 단층. 작은 비틀림 각도의 H- 및 R-적층을 갖는 결과 HBL 삼각형은 그림 XNUMX의 광학 현미경 사진에서 점선으로 구분됩니다. 1b. 모든 HBL은 극저온 분광학에서 좁은 여기자 선폭에 접근하기 위해 육방정계 질화붕소(hBN)로 캡슐화되었습니다.⁴².

그림 1c 층간 엑시톤의 스펙트럼 대역폭에서 PL 특성을 보여줍니다. 3.2K에서 기록된 측면 확장 맵은 통합된 PL 강도와 원형의 각도(P_c) 및 선형(P_l) 편광⁴³. PL 맵은 두 스택 모두에서 상당한 강도 변화를 나타내며 R 스택에서 훨씬 더 밝은 방출을 나타냅니다. 이러한 변화는 그림 XNUMX에 대표적으로 표시된 스펙트럼 특성의 변화를 동반합니다. 1d,e. H형 및 R형 삼각형(각각 H1 및 R1)의 오른쪽 상단 및 왼쪽 하단의 밝은 모서리에서 해당 PL 스펙트럼은 1.40 및 1.33eV에서 단 하나의 피크만을 특징으로 하며 원형 편광 수준이 가장 높습니다. 반대 표시 P_c 그림의 지도 1c. 이러한 특징은 두 스택이 각각의 삼중항 및 단일항 중간층 엑시톤에 의해 완전히 지배되는 광학 스폿 규모의 영역을 특징으로 함을 공동으로 제안합니다. ({H}_{h}^{h}) 와 ({R}_{h}^{X}) 레지스트리. 샘플의 비틀림 각도가 유한하다는 점을 감안할 때 다른 모든 레지스트리의 PL 기여가 없다는 점은 놀랍습니다.

밝은 점의 시그니처는 PL이 낮은 위치(H2 및 R2 라벨)에서 대조되며 그림 XNUMX에서 갈색과 보라색 스펙트럼으로 표시됩니다. 1d,e. 단일 피크 스펙트럼을 희생시키면서 PL은 삼중선의 독방 피크의 저에너지 및 고에너지 측면에서 100meV 이상으로 구조화되고 스펙트럼적으로 분산됩니다. ({H}_{h}^{h}) 그리고 싱글렛 ({R}_{h}^{X}) 층간 엑시톤. 어두운 점과 동일한 여기 조건에서 통합 PL은 일반적으로 훨씬 낮습니다(H 유형 및 R 유형 스펙트럼에 대해 각각 50 및 5만큼 스케일링 참고). P_c 부호는 보존되지만 절대값은 감소합니다. 모아레 효과의 이러한 특징^12,23,38 감소된 여기 전력에서 일련의 스펙트럼적으로 좁은 피크로 진화하여 모아레 양자점의 층간 엑시톤 위치화를 나타냅니다.^11,23.

하나의 샘플에 대조되는 특징이 공존하는 것 외에도, 전체 샘플에 걸쳐 변화가 있는 유한한 정도의 선형 편광 관찰로 인해 혼란이 발생합니다. P_l 그림의 지도 1c. 표에 따르면 1, 층간 엑시톤의 쌍극자 선택 규칙은 원형 편광 평면 외부 및 패널 내부와 대조되는 계곡을 지시합니다. z-편광 전환^25,26,39. 전자는 긍정적인 것과 부정적인 것을 구성하는 반면 P_c H형과 R형 스태킹 맵에서 (그림 XNUMX) 1c), 후자는 후방 산란 구성에서 프로빙할 때 원형 또는 선형 편광도를 나타내지 않아야 합니다.³⁸. 이에 비해 그림의 지도는 다음과 같다. 1c 높은 지역을 보여줍니다. P_l (R형 삼각형의 왼쪽 상단 및 하단 모서리에 주목), 일축 변형된 모아레 풍경에서와 같이 양자선 효과를 연상시킵니다.⁴⁴ 또는 전사로 인한 층 주름이 있는 HBL 샘플⁴⁵.

위의 모든 기능은 연구 샘플 전체에서 일관되게 나타납니다(보충 참고 사항 참조). 1 와 3 다른 샘플의 경우). 하나의 샘플에서 광학 특징의 이러한 변화를 이해하는 열쇠는 주사 전자 현미경(SEM)에서 XNUMX차 전자 이미징으로 시각화하는 메조스코픽 재구성에 의해 제공됩니다.²⁹. 스태킹에 민감한 대비가 있는 삼각형 가장자리 근처의 H- 및 R-헤테로스택의 이미지(그림 XNUMX). 1f,g 및 보충 설명 1) 도메인 벽의 얇은 선으로 분리된 하나의 원자 등록의 큰 도메인이 형성된다는 증거를 제공합니다. 서로 다른 샘플에서 관찰된 도메인 네트워크는 메조스코픽 규모에서 공통 패턴을 나타냅니다. HBL 팁과 가장자리의 확장된 2D 도메인은 샘플 코어에서 1nm 미만 크기의 미세하게 구조화된 도메인 네트워크로 병합되는 길쭉한 100D 스트라이프로 둘러싸여 있습니다. 준 0D 배열.

Mesoscopic 재구성은 층간 변형과 층간 접착 에너지의 상호 작용에 의해 구동됩니다. 최근 이론 작업^34,35,36 가장자리로 뒤틀린 이중층의 모아레 격자는 층간 접착력의 증가로 관련 변형 비용을 과도하게 보상하는 벡터 2D 변위 필드에 따라 격자 원자를 재배열함으로써 나노 규모에서 주기적인 영역으로 완화된다는 점을 지적했습니다. 몇 나노미터에서 수백 나노미터 규모의 도메인 형성에 대한 직관을 제공하기 위해 격자 재구성의 이론적 모델을 채택합니다.³⁵ 그리고 최적 적층의 넓은 영역 2D 도메인으로 성장할 수 있는 유한 크기 효과와 특이점 회전을 설명합니다. 간단히 말해서, 우리는 마이크로미터 크기의 밑면이 이상적인 모아레 주기성을 갖는 삼각형의 나머지 부분에 연결되는 정삼각형을 사용하여 작은 비틀림 각도를 갖는 HBL의 끝을 모델링합니다(보충 참고 사항 참조). 2 자세한 내용은). 삼각형 팁을 두 개의 동일한 절반으로 이등분하는 선에 제로 트위스트 변형 지점을 배치하여 초기 격자 변위 필드를 생성합니다. 이 필드는 연속 반복으로 수정되어 최종 변위 필드에서 스태킹 구성을 얻고 합을 최소화합니다. 팁 영역의 층간 변형 및 층간 접착 에너지. 이 절차를 통해 각각의 초기 변위 필드를 특징으로 하는 일련의 재구성된 풍경이 생성됩니다.

수치 시뮬레이션 결과는 다음과 같은 변형이 있는 R형 및 H형 HBL에 대해 표시됩니다. θ = 0.4°(그림. 2a,d). 상위 XNUMX개 맵은 이상적인 모아레 및 주기적으로 재구성된 패턴을 보여주는 반면, 아래 XNUMX개 맵은 검은 점으로 표시되고 무차원 좌표로 표시된 회전 중심 주위로 HBL을 풀어주는 초기 변위 필드 최적화 후 재구성 패턴을 보여줍니다. α = 1, 0.5, 0.25, 0. 모든 경우에 최적화는 삼각형 끝에서 에너지적으로 선호되는 스태킹의 2D 영역으로 mesoscopic 재구성을 생성합니다(({R}_{h}^{X}) or ({R}_{h}^{M}) 와 ({H}_{h}^{h}) R- 및 H-스택에서). 이러한 확장된 도메인은 1D 도메인 배열로 병합되는 0D 스트라이프 옆에 있습니다.

a,d, R 유형의 삼각형 끝 부분에 재구성된 도메인 맵(a) 및 H형(d) 비틀림 각도가 있는 헤테로스택 θ = 0.4°(삼각형 반쪽만 투영에 표시되며 눈금 막대는 200nm입니다). 상단 맵은 재구성 없는 모아레 패턴(HBL의 모아레 코어에서 점선으로 구분됨)을 보여주는 반면, 아래 맵은 무차원에서 검은 점으로 표시된 점 주위의 다양한 제로 트위스트 변형에 대해 얻은 주기적인 재구성 및 mesoscopically 재구성된 도메인 패턴을 보여줍니다. 위치 α (참고로 오렌지는 ({R}_{h}^{X}) 녹색 ({R}_{h}^{M}) 유사한 접착 에너지로 인해 도메인이 상호 변환될 수 있음³⁵). b,e, R에 대한 총 면적 에너지(b) 및 H(e)에서 θ = 0.4°, 다양한 풀림 지점 α (각 주기 패턴의 에너지는 실선으로 표시됨) c,f, 주기적이고 최적으로 재구성된 총 면적 에너지(에 대한 α = 0) 다양한 비틀림 각도에 대한 패턴 θ R (c) 및 H(f) (각각의 모아레 패턴의 에너지는 점선으로 표시됩니다).

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예상한 대로 최적성 재구성 패턴은 R 유형에 대해 표시된 시뮬레이션에 따라 시스템의 전체 에너지를 최소화합니다(그림 XNUMX). 2b,c) 및 H형(그림. 2e,f) HBL. 을 위한 θ = 0.4°이면 두 스태킹의 총 에너지(삼각형 영역으로 정규화됨)는 각각 이상적인 모아레 및 주기적 한계의 에너지보다 10배 및 2배 감소합니다(그림 XNUMX의 실선). 2b,e), 최적 회전 후 재구성 시 α = 0. 모아레 코어와 삼각형 베이스 사이의 경계선에서 회전 지점에 대해 얻은 전체 에너지 최소값은 2D 도메인에서 1D 스트라이프를 통해 0D 코어로 가장 직접적인 전환을 제공합니다. 회전점이 팁쪽으로 이동함에 따라(0을 통해) α <1), 0D 영역이 경계에 나타나고 에너지 이득이 감소하여 주기적 재구성의 임계값을 통과합니다. α ≃ R(H) 헤테로스택에서는 0.5(0.75)이지만 전체적으로 모아레 격자 에너지보다 훨씬 낮은 수준으로 유지됩니다. 놀랍게도 최적의 편안한 팁을 제공합니다. α = 0, mesoscopic 재구성은 최대 비틀림 각도에 대해 에너지 적으로 유리합니다. θ = 두 적층 모두에 대해 3°(그림 XNUMX) 2c,f), 최근 라만 분광학 연구의 결론에 따르면⁴⁶.

재구성된 R-헤테로스택의 엑시톤

메조스코픽 재구성에 대한 직관을 통해 우리는 각각 미분 반사와 PL을 사용하여 층내 및 층간 엑시톤 스펙트럼 범위에서 R-스택의 뚜렷한 분광학적 특징을 재검토합니다. 층내 엑시톤 흡수에 비례하는 미분 반사 스펙트럼은 관찰 지점이 밝은 PL 영역에서 어두운 PL 영역으로 이동함에 따라 진화합니다(그림 XNUMX). 3a). 변위 후 차동 반사는 MoSe 주위에서 공명합니다.₂ 및 WSe₂ 밝은 지점(상단 스펙트럼)에서 1.64 및 1.71eV의 층내 엑시톤 전이는 점차적으로 분할 공명을 발생시키고 가장 어두운 영역(하단 스펙트럼)에서 가장 두드러지는 확장을 발생시킵니다. 이 진화는 밝은 지점에 단 하나의 레지스트리가 존재하고 가장 어두운 지점에서 교대로 적층하여 층내 엑시톤 에너지를 조절한다는 것을 반영합니다. MoSe의 공명 혼성화로서₂-WSe₂ 헤테로스택은 큰 밴드 오프셋에 의해 강력하게 억제되며, 다중 피크 차동 반사 스펙트럼은 광학 스폿에 의해 프로빙되는 다양한 레지스트리 내의 다양한 내부 층 엑시톤 에너지로 인해 발생합니다.

a, 밝은 영역에서 어두운 영역으로 점진적인 변위에 따른 층내 엑시톤의 미분 반사(DR) 스펙트럼의 진화(보조 그림 XNUMX에서 검은 점으로 표시된 위치에 대해 위에서 아래로 표시됨) 9a). 피크 다중성은 나노규모로 재구성된 도메인의 특징입니다. b-d, 층간 엑시톤 PL(b), P_c (c) 및 수직 자기장에서의 분산 B (d), 확장된 2D 도메인의 특징입니다. 자기발광 데이터는 선형 편광 여기 하에서 기록되었습니다. σ⁺ 결정하는 탐지 g-선형 기울기의 요소 값. e-g, 동일 b-d 그러나 선형 편광 정도가 큰 1D 줄무늬 영역의 경우(삽입 그림 참조) h-j, 동일 b-d 그러나 0D 영역의 어두운 샘플 영역(100, 2 및 0.01μW의 여기 전력에 대한 오프셋 및 다양한 스케일링으로 표시되는 PL 스펙트럼). 모든 데이터는 샘플 2에 기록되었습니다(보조 그림 XNUMX). 9); g-최소 제곱 오차 막대가 있는 요인 값은 보충 그림 XNUMX에 표시된 데이터에 대한 선형 맞춤으로부터 얻어졌습니다. 16.

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밝은 반점의 미분 반사 스펙트럼에서 피크 다중성이 없다는 점을 염두에 두고, 층간 엑시톤 PL의 해당 특성(그림 XNUMX). 3b~d) 쉽게 설명되어 있습니다. 국부적으로 확장된 재건축으로 인해 가장 낮은 에너지만 사용 가능 ({R}_{h}^{X}) 단일항 엑시톤은 PL에 기여합니다. 3b), 1.33eV의 피크와 6meV의 절반 최대 선폭에서 전폭, 음수 P_c (무화과. 3c) 그리고 긍정적인 g-인수 ~6(그림. 3d), 정렬된 HBL에서와 같이²¹. 이러한 특성은 샘플 가장자리와 팁에서 자주 관찰됩니다(그림 XNUMX 참조). 1c) 대규모 재구성이 에너지적으로 가장 유리한 곳(그림 XNUMX의 재구성된 지도에서와 같이) 2a).

공간적으로 인접한 영역의 PL은 양자 와이어 도메인을 나타냅니다.⁴⁴, 약 1.36eV에서 청색 편이 방출로, P_l (그림에 삽입) 3e) 그리고 사라지는 P_c 와 g-인자 값(그림. 3f,g). R-스택에서는 광학적으로 밝은 빛이 번갈아 가며 양자선이 형성됩니다. ({R}_{h}^{X}) 어두운 ({R}_{h}^{M}) 도메인. 저에너지 줄무늬에서 층간 엑시톤의 관련 1D 감금 ({R}_{h}^{X}) 더 높은 에너지의 잠재적 벽이 측면에 있는 영역 ({R}_{h}^{M}) 상태는 엑시톤 파동 함수의 XNUMX중 회전 대칭을 깨뜨릴 뿐만 아니라 K 와 ({K}^{{소수} }) 계곡, 그리고 둘 다 말살 P_c 와 g-수직 자기장의 요인), 이는 또한 PL 에너지의 청색 편이를 담당합니다. 높은 샘플 영역 간의 스팟 간 변동 P_l선형 편광 축의 방향이 다양하여 스트라이프 형상의 다양성과 일치합니다. 대표적인 예가 그림 XNUMX의 R형 삼각형의 왼쪽 모서리입니다. 1c, 큰 밝은 점 ({R}_{h}^{X}) 도메인 P_c ≃ −1은 다음과 같은 양자선 영역으로 둘러싸여 있습니다. P_l ≃ ± 1.

양자 감금은 낮은 여기 전력에서 훨씬 감소된 PL 강도와 스펙트럼적으로 좁은 선을 갖는 0D 어레이의 R 유형 영역에서도 두드러집니다(그림 5에서 각각 50와 2μW의 스펙트럼에 대해 0.01와 XNUMX만큼 스케일링하는 것을 참고하십시오). 3h), 특징적인 부정성 P_c (무화과. 3i) and g- 약 ±6의 계수(보조 그림) 14b)¹¹. 실제 지점에 따라 1meV보다 훨씬 낮은 반치폭을 갖는 이러한 양자점 라인은 10 또는 100meV의 스펙트럼적으로 좁거나 넓은 창 내에서 관찰될 수 있습니다(그림 XNUMX 참조). 3h 그리고 그림. 1e, 각각) 확장 피크 위 ({R}_{h}^{X}) 1.33eV의 도메인. 분명히, 0D 어레이의 영역은 나노규모 도메인의 양자 구속에 의해 층간 엑시톤의 에너지를 증가시킵니다. ({R}_{h}^{X}) 스태킹, 인접한 잠재적 장벽이 형성됨 ({R}_{h}^{M}) 반면 PL 에너지의 변화는 다양한 크기의 양자 상자에 대한 다양한 감금 강도와 관련이 있습니다.

불균일하게 재구성된 어레이로부터 스펙트럼적으로 분산된 PL은 높은 여기 전력(그림 2 및 XNUMX에서 XNUMXμW의 스펙트럼)에서 병합됩니다. 3h 와 1e)를 유사한 길이 스케일로 그룹화한 하위 앙상블의 구조화된 PL 피크로 변환합니다. 측면 균질성을 갖는 재구성된 0D 어레이는 방출 에너지의 좁은 앙상블을 발생시킵니다(그림 10에서와 같이 XNUMXmeV 이내). 3h), 이를 통해 우리는 양성으로 뜨거운 발광을 관찰할 수 있습니다. P_c 부정적인 g-계수 -6.5(그림. 3i,j 100μW 여기 전력에서). 1D 및 2D 도메인의 스펙트럼에는 없는 이러한 기능은 다음에 해당합니다. ({R}_{h}^{h}) 단일항 중간층 엑시톤 ~50 meV 이상 ({R}_{h}^{X}) 상태. 이러한 눈에 띄는 기여는 ({R}_{h}^{h}) PL에 대한 스태킹은 놀랍습니다. 이론은 최적이 아닌 스태킹에 대해 사라지는 작은 영역을 예측하기 때문입니다.^34,35,36. 상당한 규모의 PL ({R}_{h}^{h}) 따라서 특성은 다음 중 하나를 의미합니다. ({R}_{h}^{h}) 이론에서 예상된 것보다 더 큰 도메인, 또는 엑시톤 인구가 여기 상태 또는 근처의 인구 공급 경로에 의해 선호되는 경우 ({R}_{h}^{X}) 도메인.

재구성된 H형 헤테로스택의 엑시톤

유사점에도 불구하고, H형 HBL의 메조스코픽 재구성의 일부 측면은 뚜렷합니다. 그림 XNUMX에 표시된 밝은 PL 영역과 어두운 PL 영역의 층내 엑시톤의 미분 반사 스펙트럼. 4a (1.61 eV의 특징은 이 샘플의 잔류 도핑으로 인한 것임) 그림 XNUMX의 R 유형 스펙트럼과 동일한 결론을 이끌어냅니다. 3a즉, 어두운 PL 영역의 다중 피크 내부 층 차동 반사 공진은 밝은 PL 영역에는 없습니다. 후자의 경우 재구성된 2D 도메인의 원자 레지스트리는 다음과 같습니다. ({H}_{h}^{h})—에너지 최적화 스태킹 측면에서 다른 레지스트리와 비교할 수 없습니다.^31,34,35. 층간 엑시톤의 각 PL 스펙트럼(그림 XNUMX) 4b)는 따라서 간단하며 1.40 및 1.42eV에서 삼중항 및 단일항 구성의 방출 피크만 양극 및 음극으로 나타냅니다. P_c (무화과. 4c), 그리고 g-15.8과 11.9의 인자(그림 XNUMX) 4d), 각각^21,47,48.

a, 밝은 영역에서 어두운 영역으로 변위에 따른 층내 엑시톤의 미분 반사 스펙트럼의 진화(보조 그림 XNUMX에서 빨간색 점으로 표시된 위치에 대해 위에서 아래로 곡선 표시) 10a) 재구성된 나노 규모 도메인에서 비롯된 피크 다중도를 갖습니다. b-j, 층간 엑시톤 PL(비, 에, h), P_c (씨, 에프, 나) and B-필드 분산(디, 지, 제이) 세 가지 대표 직위에 대해. 자기발광 데이터는 선형 편광 여기 하에서 기록되었습니다. σ⁺ 결정하는 탐지 g-선형 기울기의 요소 값. 밝은 PL이 있는 지점(예: b) 반대되는 삼중항 및 단일항 피크가 특징입니다. P_c 징후와 특징 g- 약 -16 및 12의 인자. 낮은 PL 강도를 갖는 샘플 위치는 구조화된 스펙트럼을 나타냅니다(예: e 와 h) 감소 P_c. 그들의 특성은 스펙트럼 프로파일과 g-요인. 데이터 e-g 다른 모든 데이터는 샘플 2에서 나온 반면, 다른 모든 데이터는 샘플 3에서 나온 것입니다(보충 그림 XNUMX 참조). 10). g-최소 제곱 오차 막대가 있는 요인 값은 보충 그림 XNUMX의 데이터에 대한 선형 맞춤으로부터 얻어졌습니다. 17.

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R 유형 HBL의 경우 차동 반사 스펙트럼은 MoSeXNUMX의 분할이 점점 더 뚜렷해집니다.₂ H형 샘플의 어두운 영역에서 층내 엑시톤 공명(그림 XNUMX의 하단 스펙트럼) 4a). 각각의 PL 스펙트럼에서(그림 XNUMX) 4e), 낮고 적당한 여기 전력(각각 0.01 및 2μW)에 대해 우리는 최적의 나노 규모 도메인의 불균일한 크기 분포를 갖는 0D 어레이의 다중 피크 앙상블로 발전하는 스펙트럼적으로 날카로운 피크를 다시 관찰합니다. ({H}_{h}^{h}) 스태킹. 긍정적인 P_c (무화과. 4f)와 g-인자 값(그림. 4g) 확인하다 ({H}_{h}^{h}) 스태킹을 방출의 원점으로 삼습니다.

이 스태킹에 대한 이론적 추정치(표 1) 광학적으로 밝은 중간층 엑시톤 상태를 어두운 에너지 계층 위의 에너지 계층 구조 상단에 배치합니다. ({H}_{h}^{M})와 ({H}_{h}^{X})상태. 이 에너지 순서는 R-스택에서 발견되는 1D 특징이 없는 이유입니다. ({H}_{h}^{h}) 도메인은 혼합될 수 있는 잠재적인 장벽에 얽매이지 않습니다. K 와 ({K}^{{소수} }) R-스택의 1D 양자선과 같은 상태(높은 영역이 없음에 유의) P_l 그림의 H형 삼각형 지도 전체에 걸쳐 1c). 우리의 이론은 재구성된 ({H}_{h}^{h}) 도메인은 공간적으로 확장된 고원에서 발광 엑시톤 개체군을 보존하는 반면, PL 강도는 0D 어레이 영역에서 감소합니다(그림 50에서 500과 XNUMX의 스케일링 계수에 유의하십시오). 4e) 주변의 저에너지 상태로의 인구 유출로 인해 ({H}_{h}^{M})와 ({H}_{h}^{X})광학 활동이 많이 감소된 도메인과 도메인 영역. 일관되게, 나노 규모 도메인 형성에는 도메인 아래에서 최대 100meV의 PL 적색 편이가 동반됩니다. ({H}_{h}^{h}) 1.4eV에서 삼중항 피크.

완전성을 위해 그림에서 4h–j 우리는 약 3° 비틀린 H-스택에서 어두운 영역의 PL 특성을 보여줍니다. 헤테로스택은 완전히 재구성되지 않으며 팁과 가장자리가 밝은 특성을 나타냅니다. ({H}_{h}^{h}) 도메인(보조 그림 참조) 10); 그러나 샘플의 어두운 영역은 위에서 설명한 재구성된 0D 어레이와 매우 다른 특징을 나타내며, 이는 HBL이 표준 모아레 구조를 크게 유지함을 의미합니다. 그림과 같이 4h, 2μW 여기 전력에서의 PL은 10배만큼 감소합니다(스케일링 계수 500 참고). P_c (무화과. 4i) 그리고 부정적인 g-계수 -6.6(그림. 4j) 제로 모멘텀 영역에는 상응하는 항목이 없습니다. ({K}^{{프라임} }K) H형 레지스트리의 층간 엑시톤은 유한 운동량의 특징을 가지고 있습니다. KK 엑시톤 상태(보충 표 참조) 2). 16 meV의 등거리 에너지 간격을 갖는 피크는 최대 XNUMX차까지입니다(보조 그림 XNUMX). 18)는 층간 엑시톤-폴라론 형성을 나타냅니다.⁴⁹. 이 체제에서, 강한 엑시톤-포논 결합에 의해 옷을 입은 층 및 계곡으로 분리된 엑시톤을 갖는 이종 구조는 일련의 포논 복제에 의해 매개되는 엑시톤-폴라론 상태의 발광 인구 붕괴와 함께 모멘텀이 어두워집니다.

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• 출처: https://www.nature.com/articles/s41565-023-01356-9