Dank einer neuen Attosekunden-Röntgenspektroskopietechnik können Wissenschaftler nun die Bewegung von Elektronen und die Ionisierung von Molekülen in Echtzeit verfolgen. Ähnlich wie bei der Stop-Motion-Fotografie „friert“ diese Technik den Atomkern effektiv an Ort und Stelle ein, was bedeutet, dass seine Bewegung die Ergebnisse der Messungen an den um ihn herumschwirrenden Elektronen nicht verfälscht. Den Entwicklern der Technik zufolge könnte sie nicht nur zur Untersuchung der Struktur von Molekülen eingesetzt werden, sondern auch zur Verfolgung der Entstehung und Entwicklung reaktiver Spezies, die sich durch ionisierende Strahlung bilden.

„Die durch Strahlung ausgelösten chemischen Reaktionen, die wir untersuchen wollen, sind das Ergebnis der elektronischen Reaktion des Ziels, die auf der Attosekunden-Zeitskala abläuft (10).^-18 Sekunden)“, erklärt Linda Jung, Physiker bei Argonne National Laboratory und dem University of Chicago, USA, der die Forschung gemeinsam mit leitete Robin Santra dauert ebenfalls 3 Jahre. Das erste Jahr ist das sog. Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY) und dem Universität Hamburg in Deutschland und Xiaosong Li dauert ebenfalls 3 Jahre. Das erste Jahr ist das sog. Universität von Washington, UNS. „Bisher konnten Strahlenchemiker Ereignisse nur auf der Pikosekunden-Zeitskala (10) auflösen^-12 Sekunden), was eine Million Mal langsamer ist als eine Attosekunde. Es ist so, als würde man sagen: „Ich wurde geboren und dann bin ich gestorben.“ Sie möchten wissen, was dazwischen passiert. Das ist es, was wir jetzt tun können.“

Pumpe und Sonde

Die neue Technik funktioniert wie folgt. Zunächst wenden die Forscher einen Attosekunden-Röntgenimpuls mit einer Photonenenergie von 250 Elektronenvolt (eV) auf eine Probe an – in diesem Fall Wasser, obwohl das Team sagt, dass die Technik mit einer Vielzahl von Systemen kondensierter Materie funktionieren könnte . Dieser anfängliche „Pump“-Impuls regt Elektronen aus den äußeren (Valenz-)Orbitalen des Wassermoleküls an, die für molekulare Bindungen und chemische Reaktionen verantwortlich sind. Diese Orbitale sind weiter vom Atomkern entfernt und haben viel niedrigere Bindungsenergien als die inneren „Kernorbitale“: etwa 10–40 eV im Vergleich zu etwa 500 eV. Dadurch ist es möglich, sie zu ionisieren – ein Prozess, der als Valenzionisation bezeichnet wird –, ohne den Rest des Moleküls zu beeinträchtigen.

Rund 600 Attosekunden nach der Valenzionisation feuern die Forscher einen zweiten Attosekundenpuls – den Probepuls – mit einer Energie von rund 500 eV auf die Probe. „Die kurze Zeitverzögerung zwischen Pump- und Probepuls ist einer der Gründe, warum die Wasserstoffatome selbst keine Zeit haben, sich zu bewegen und wie ‚eingefroren‘ sind“, erklärt Young. „Das bedeutet, dass ihre Bewegung keinen Einfluss auf die Messergebnisse hat.“

Wenn der Sondenimpuls mit den Löchern (Leerstellen) interagiert, die nach der Valenzionisierung in den Valenzorbitalen zurückbleiben, ändert sich die Energieverteilung des Impulses. Durch die Reflexion des Impulses von einem Gitter, das diese Energieverteilung auf einen zweidimensionalen Detektor verteilt, erhalten die Forscher das, was Young einen spektralen „Schnappschuss“ oder „Fingerabdruck“ von Elektronen nennt, die die Valenzorbitale besetzen.

Auffinden von Fehlern in früheren Ergebnissen

Indem sie die Bewegung der durch Röntgenstrahlen angeregten Elektronen beobachteten, während sie in angeregte Zustände übergingen, deckten die Forscher Fehler in der Interpretation früherer röntgenspektroskopischer Messungen an Wasser auf. Diese früheren Experimente erzeugten Röntgensignale, die offenbar von unterschiedlichen Strukturformen oder ​„Motiven“ in der Dynamik von Wasser- oder Wasserstoffatomen herrührten, aber Santra sagt, die neue Studie zeige, dass dies nicht der Fall sei.

„Im Prinzip hätte man denken können, dass die zeitliche Präzision dieser Art von Experimenten durch die Lebensdauer begrenzt ist (die bei einigen Femtosekunden oder 10 liegt).^-15 Sekunden) der erzeugten röntgenangeregten elektronischen Quantenzustände“, erzählt er Physik-Welt. „Durch quantenmechanische Berechnungen haben wir jedoch gezeigt, dass das beobachtete Signal auf weniger als eine Femtosekunde beschränkt ist. Aus diesem Grund konnten wir zeigen, dass röntgenspektroskopische Messungen zur Struktur von flüssigem Wasser bisher falsch interpretiert wurden: Im Gegensatz zu diesen früheren Messungen wurden unsere Messungen nicht durch sich bewegende Wasserstoffatome beeinflusst.“

Experimentelle Ziele und Herausforderungen

Das ursprüngliche Ziel der Forscher bestand darin, den Ursprung reaktiver Spezies zu verstehen, die entstehen, wenn Röntgenstrahlen und andere Formen ionisierender Strahlung auf Materie treffen. Diese reaktiven Spezies bilden sich nach der Ionisierung im Attosekunden-Zeitmaßstab und spielen eine wichtige Rolle in der Biomedizin, der Nuklearwissenschaft und der Chemie.

Eine der Herausforderungen, mit denen sie konfrontiert waren, bestand darin, dass die von ihnen verwendete Röntgenstrahllinie – ChemRIXS, Teil der Kohärente Linac-Lichtquelle im SLAC National Accelerator Laboratory in Menlo Park, Kalifornien – musste komplett umkonfiguriert werden, um eine transiente Attosekunden-Absorptionsspektroskopie im gesamten Röntgenbereich durchzuführen. Diese leistungsstarke neue Technik ermöglicht die Untersuchung von Prozessen auf extrem kurzen Zeitskalen.

Die Forscher planen nun, ihre Untersuchungen von reinem Wasser auf komplexere Flüssigkeiten auszudehnen. „Hier können die verschiedenen Molekülbestandteile als Fallen für die freigesetzten Elektronen fungieren und neue reaktive Spezies erzeugen“, sagt Young.

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• Quelle: https://physicsworld.com/a/new-attosecond-x-ray-spectroscopy-technique-freezes-atomic-nuclei-in-place/