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Nanoskalige Deckschicht kann getragene Gold-Nanopartikel-Katalysatoren aufladen

Datum:

02. März 2024

(Nanowerk-Neuigkeiten) Forscher der Tokyo Metropolitan University haben eine Möglichkeit entwickelt, einzelne Nanoschichten aus gemischten Metalloxiden zu Goldnanopartikeln auf Siliziumdioxid hinzuzufügen, um deren katalytische Aktivität zu erhöhen. Durch die Umwandlung von Kohlenmonoxid in Kohlendioxid stellten sie fest, dass die für die Reaktion erforderliche Temperatur erheblich gesenkt wurde, was zu erheblichen Verbesserungen gegenüber bestehenden Methoden zur Beschichtung von Gold-/Siliziumstrukturen führte. Die Methode ebnet den Weg für die Entwicklung einer breiten Palette neuer Hochleistungskatalysatoren. Die Ergebnisse wurden in veröffentlicht ACS Applied Materials & Interfaces („Dekoration von Gold- und Platin-Nanopartikelkatalysatoren durch eine 1 nm dicke Metalloxid-Überschicht und ihre Auswirkung auf die CO-Oxidationsaktivität“). Auf Siliciumdioxid geträgerte Goldnanopartikel werden mit einschichtigen LDH-Nanoblättern beschichtet und kalziniert, um eine ultradünne Schicht aus gemischtem Metalloxid zu erzeugen Auf Siliciumdioxid geträgerte Goldnanopartikel werden mit einschichtigen LDH-Nanoblättern beschichtet und kalziniert, um eine ultradünne Schicht aus gemischtem Metalloxid zu erzeugen. Gold und MMO arbeiten zusammen, um eine verbesserte katalytische Leistung zu erzielen. (Einschub) Transmissionselektronenmikroskopisches Bild der MMO-Überschicht. (Bild: Tokyo Metropolitan University) Goldnanopartikel, also Partikel mit einem Durchmesser von weniger als fünf Nanometern, sind bekanntermaßen hervorragende Katalysatoren für chemische Reaktionen, insbesondere Oxidationsreaktionen wie die Umwandlung von schädlichem Kohlenmonoxid in Kohlendioxid. Der Effekt ist ausgeprägter, wenn sie auf Metalloxiden wie Kobaltoxid montiert werden, bei denen die Wahrscheinlichkeit größer ist, dass sie die gegenteilige Reaktion eingehen, d. h reduzierbare Oxide. Leider sind nicht alle Metalloxide reduzierbar. Nanopartikel, die beispielsweise auf irreduziblen Oxiden wie Siliziumdioxid montiert sind, sind kein wirksamer Katalysator. Angesichts der Fülle an Kieselsäure auf unserem Planeten würde eine Möglichkeit zur Verbesserung der Leistung solcher Materialien den industriellen Einsatz erheblich vorantreiben. Dies hat Wissenschaftler dazu veranlasst, nach Möglichkeiten zu suchen, wie sie Trägerkatalysatoren modifizieren können, um ihre Leistung zu verbessern. Jetzt hat ein Team unter der Leitung von außerordentlichem Professor Tamao Ishida von der Tokyo Metropolitan University eine Methode entwickelt, um einzelne Nanoblätter aus gemischten Metalloxiden (MMOs) mithilfe von geschichteten Doppelhydroxiden (LDHs) abzuscheiden. LDHs bestehen aus Metallhydroxid-Nanoschichten, bei denen einige der Metallionen durch Metallionen mit einer höheren Ladung ersetzt sind, was der Schicht selbst eine positive Nettoladung verleiht; Blätter werden durch negative Ionen aneinander gebunden. Wichtig ist, dass einzelne Nanoblätter abgeblättert und separat verwendet werden können. In dieser Studie beschichtete das Team Goldnanopartikel auf Siliciumdioxid, einer negativ geladenen Struktur, mit positiv geladenen LDH-Nanoblättern, die aus Aluminium und einer Reihe anderer Metalle bestehen, und setzte sie dann hohen Temperaturen aus (Kalzinierung), um eine MMO-Nanoschicht zu bilden. Bei der Beobachtung ihres neuen Katalysators mittels Transmissionselektronenmikroskopie stellten sie fest, dass die Nanopartikel mit einer Schicht von weniger als einem Nanometer Dicke überzogen waren. Um ihre Leistung zu testen, wandelte das Team damit Kohlenmonoxid in Kohlendioxid um. Während Goldnanopartikel auf Siliziumdioxid selbst bei 20 Grad Celsius nur eine Umwandlungsrate von etwa 300 % aufwiesen, zeigte ihr neuer Katalysator eine Umwandlungsrate von 50 % bei nur 50 Grad, was einer Reduzierung um mehr als 250 Grad entspricht. Es wurde auch festgestellt, dass es gängige „Imprägnierungs“-Methoden für die MMO-Beschichtung übertrifft. Interessanterweise wurde festgestellt, dass dickere MMO-Schichten zu einer schlechteren Leistung führten: Die hohe Leistung resultiert aus einer Sub-Nanometer-Beschichtung. Als sie eine MMO-Schicht aus Kobalt-Aluminium genauer untersuchten, fanden sie eine Fülle von Sauerstoffdefekten in der Schicht; Das Team kam zu dem Schluss, dass die enge Synergie zwischen dieser mit Defekten gefüllten Schicht und der Goldoberfläche der Grund für die erhöhte Aktivität war. Der neue Katalysator erzielte eine hervorragende Leistung mit sehr geringen Kobalteinschlüssen von weniger als 0.3 Gew.-%.

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