Moiré modülasyonlu ara katman kuplajına sahip iki boyutlu geçiş metali dikalkojenitlerin (TMD'ler) bükülmüş veya kafesle uyumsuz heterobilayerlerinin dikey düzenekleri, ilişkili Hubbard modeli fiziğine yol açar¹— her iki ulaşımda da toplu aşamaların imzalarını sergilemek^2,3,4,5 ve optik deneyler^6,7,8,9. Periyodik hareli girişim desenleri, birçok cisim korelasyonunu artıran ve ortaya çıkan manyetizmayı indükleyen düz mini bantların oluşumu nedeniyle elektronik bant yapısı üzerinde derin etkilere sahiptir.⁶, ilişkili yalıtım durumları^2,3,4,7,8,9 veya Wigner kristalleri⁷. Moiré efektleri, aynı zamanda, iç katmanın zengin optik imzalarıyla sonuçlanır.¹⁰ ve ara katman^11,12,13,14 açı kontrollü eksiton vadi tutarlılığı ve dinamiği ile katman kilitli ve ayrılmış elektronlar ve delikler arasındaki Coulomb çekimleri tarafından oluşturulan eksitonlar^15,16, optik doğrusal olmama durumları¹⁷ veya ilişkili eksitonik yalıtım durumları¹⁸.

MoiSe gibi TMD heterobilayerlerinde hareli etkilerin kapsamlı optik çalışmalarına rağmen₂–WSe₂ (Ref. ¹⁹), zengin deneysel özelliklerin birleştirilmiş bir resmi belirsizliğini koruyor²⁰. Katmanlar arası eksiton fotolüminesansın (PL) tepe enerjileri için deneysel sonuçlar^21,22, ga-faktör^11,22 ve polarizasyon derecesi^11,12 tutarsızdır ve PL spektrumları, aynı numunede bile noktadan noktaya önemli ölçüde farklılık gösterebilir²³. Deneysel imzaların bolluğunu açıklamak için çağrılan modellerin çeşitliliği, hareli eksitonlar teorisinin doğasında yoktur.^24,25,26 ancak bunun yerine gerçek numunelerdeki varyasyonlarla ilgilidir. Özellikle küçük bükülme açılarına sahip TMD çift katmanları için, kanonik hareli üst örgülerin, üçgen veya altıgen döşemede farklı atomik kayıtların periyodik alanlarına dönüştüğü bilinmektedir.^{27,28,29,30,31,32,33}, katman içi gerginlik ve katmanlar arası yapışma enerjileri arasındaki rekabet tarafından belirlendiği gibi^34,35,36. Rekonstrüksiyon ve eksiton özelliklerinin bağıntılı çalışmaları şimdiye kadar bükülmüş homobilayerlerle sınırlıdır.^28,29, mezoskopik olarak yeniden yapılandırılmış hareli heteroyapıların eksiton manzaralarına yalnızca dolaylı bir bakış açısı sağlar.

Kanonik ve periyodik olarak yeniden oluşturulmuş hareli heteroyapılar

İdeal hareli heteroyapılar, ters çevirme merkezi olmayan farklı TMD tek katmanlarının dikey heterobilayer (HBL) düzeneklerinde ortaya çıkar ve R- ve H-istiflemelerinin 0° ve 180° bükülme açılarına yakın paralel ve antiparalel hizalamalar arasında ayrım yapar. Tek katmanlı bileşenlerin kafes uyumsuzluğu nedeniyle, hem R- hem de H-tipi heterostack'ler, hizalanmış MoSe'de ~ 100 nm'lik süper örgü sabitleri ile hareli desenler oluşturur.₂–WSe₂ Yüksek simetri konfigürasyonlarından artan bükülme ile asimptotik olarak tek katmanlı kafes sabitine indirgenen HBL'ler. Hareli bir süper hücre aracılığıyla yanal ötelemenin ardından, her bir istifleme, oldukça simetrik atomik kayıt noktaları aracılığıyla modüle edilir (({H_{h}^{h}), ({H_{h}^{M}), ({H_{h}^{X}) ve ({R_{h}^{h}), ({R_{h}^{M}), ({R_{h}^{X})), bunlar Şek. l'deki renkli dairelerde şematik olarak gösterilmiştir. 1a en iyi MoSe heterostack için₂ ve alt WSe₂ tek tabakalar.

a, İdeal hareli (solda) ve periyodik olarak yeniden yapılandırılmış (sağda) desenlere sahip H- ve R-tipi heterostacklerin şemaları. Renkli bölgeler, ilgili dairelerde gösterildiği gibi yüksek simetrili atomik kayıtları temsil eder. b, CVD ile büyütülmüş MoSe H- ve R-yığınları (kesikli çizgilerle ayrılmış) ile numune 1'in optik mikrografı₂ büyük bir WSe üzerinde tek katmanlar (küçük üçgenler)₂ tek tabakalı (büyük üçgen). c, Sırasıyla elmaslar ve dairelerle gösterilen seçili parlak (H1, R1) ve koyu (H2, R2) noktalarla birlikte katmanlar arası eksiton PL haritası (solda) ve ayrıca P_c (orta) ve P_l (sağda) H ve R yığınları için haritalar b. d,e, İşaretli parlak ve karanlık noktalarda fotolüminesans spektrumları c. 2 μW'lık bir uyarma gücünde, H1 ve R1 spektrumları, tek bir parlak zirveye sahip bölgeleri temsil ederken, H2 ve R2 spektrumları (sırasıyla 50 ve 5 ile ölçeklendirilmiş), geniş ve yapılandırılmış PL'ye sahip karanlık bölgelerin özellikleridir. 0.01 μW'lık düşük bir uyarma gücünde (sırasıyla 250 ve 25 ölçeklendirilmiş) dar tepe noktalarına dönüşür. Tüm spektroskopi verileri numune 1'e kaydedildi. f,g, H-'nin taramalı elektron mikrografları (f) ve R-(g) ikincil elektron görüntüleme ile kaydedilen heterostacks.

Kaynak verileri

Tam boy görüntü

Sert kafesler için, elde edilen muare deseni H (üst) ve R (alt) üçgenlerinin sol tarafında gösterilir (Şek. 1a). Aynı alanlara sahip yüksek simetri kayıtlarının konumları, geometrik girişim durumuna göre kademeli iç dönüşüm ile yanal olarak değişen kayıtların periyodik bir kafesini kapsayan ilgili renkleriyle temsil edilir. Bununla birlikte, yerel kafes deformasyonunun varlığında, ideal hareli desen, üçgenlerin sağ tarafında gösterilen, periyodik olarak yeniden oluşturulmuş desenlere dönüşür. Katman içi gerinme ve katmanlar arası yapışma enerjisi arasındaki rekabet tarafından yönlendirilen, enerjisel olarak tercih edilen kayıtlar, elverişsiz olanlar pahasına, kare büküm açısıyla ters orantılı alanları olan periyodik alanlara doğru genişler. θ². Teorik ve deneysel sonuçlar^27,34 yalnızca H tipi heterostack'ler için belirtin ({H_{h}^{h}) istifleme, rekonstrüksiyondan sonra altıgen alanlarda hakim olurken, R-tipi heterostacklerde, ({R_{h}^{X}) ve ({R_{h}^{M}) iki eşit derecede optimal kayıt olarak mozaiklenmiş üçgen alanlara birleştirin.

Şekil XNUMX'in ideal ve yeniden yapılandırılmış hareli manzara senaryoları. 1a optik nokta boyutu (bir mikrometre mertebesinde) ile alan boyutu (100 nm'nin çok altındaki boyutlar) arasındaki uzunluk ölçeği uyumsuzluğuna rağmen, prensip olarak optik spektroskopi ile ayırt edilebilir. MoSe'nin atomik kayıtlarındaki ara katman eksitonlarının farklı PL özelliklerini kullanarak₂–WSe₂ Tabloda listelenen HBL'ler 1, gözlemci, optik noktada bulunan her bir alanın katkısını anlayabilir. Eşsiz spin-vadi konfigürasyonları sayesinde, istifleme simetrileri ve ilgili katmanlar arası bağlantı dereceleri sayesinde, R- ve H-tipi ara katman eksitonları, farklı geçiş enerjileri sergiler.^{25,26,36,37,38}, osilatör güçleri^37,38 ve dipolar seçim kuralları^25,26,39 optik spektroskopi ile erişilebilir. Ayrıca manyeto-lüminesans deneyleri, eksiton Landé'nin ilk prensip hesaplamalarını kullanarak katmanlar arası eksiton PL'nin belirli kayıtların alanlarına atanmasına izin verir. g-faktörler^38,40,41 ve deneysel değerler. Bununla birlikte, bu kavramsal netlik, Moiré eksiton imzalarının şaşırtıcı çeşitliliği ile çelişmektedir.₂–WSe₂ HBL'ler.

Deney ve teoride mezoskopik rekonstrüksiyon

Bu çalışmada MoSe'den HBL örnekleri ürettik₂ ve WSe₂ doğal kristallerden pul pul dökülmüş veya kimyasal buhar biriktirme (CVD) ile sentezlenmiş tek tabakalar (bkz. Yöntemler detaylar için). Şekil l'deki örnek için 1b CVD ile büyütülen tek katmanlara dayalı olarak, tek kristal MoSe yerleştirdik₂ büyük bir WSe'nin üstündeki üçgenler₂ standart kuru transfer ile üçgen tek tabaka. Ortaya çıkan küçük burulma açılı H- ve R-istiflerine sahip HBL üçgenleri, Şekil XNUMX'nin optik mikrografında kesikli çizgilerle sınırlandırılmıştır. 1b. HBL'lerin tümü, kriyojenik spektroskopide dar eksiton çizgi genişliklerine erişmek için altıgen bor nitrür (hBN) içinde kapsüllendi⁴².

şekil 1c ara katman eksitonlarının spektral bant genişliğindeki PL özelliklerini gösterir. 3.2 K'de kaydedilen yanal olarak genişletilmiş haritalar, entegre PL yoğunluğunu ve dairesel derecelerini gösterir (P_c) ve doğrusal (P_l) kutuplaşmalar⁴³. PL haritası, R yığınında çok daha parlak emisyonla birlikte, her iki yığında da oldukça büyük yoğunluk değişimleri sergiliyor. Bu varyasyonlara, Şekil l'de temsili olarak gösterilen spektral özelliklerdeki değişiklikler eşlik eder. 1d, e. H- ve R-tipi üçgenlerin sağ üst ve sol alt parlak köşelerinde (sırasıyla H1 ve R1), karşılık gelen PL spektrumları, en yüksek derecelerde dairesel polarizasyon ve 1.40 ve 1.33 eV'de yalnızca bir tepe noktasına sahiptir ve zıt işaretler P_c Şek. 1c. Bu imzalar birlikte, her iki yığının da optik nokta ölçeğinde, ilgili üçlü ve tekli ara katman eksitonlarının tamamen hakim olduğu alanlara sahip olduğunu göstermektedir. ({H_{h}^{h}) ve ({R_{h}^{X}) kayıtlar. Örneğimizdeki sonlu bükülme açısı göz önüne alındığında, diğer tüm kayıtlardan PL katkılarının olmaması dikkat çekicidir.

Parlak noktaların imzaları, düşük PL (H2 ve R2 etiketleri) konumlarında kontrast oluşturur ve Şekil XNUMX'de kahverengi ve mor spektrumlar olarak gösterilir. 1d, e. Tek tepe spektrumları pahasına, PL, üçlünün soliter tepe noktalarının düşük ve yüksek enerji taraflarında 100 meV üzerinde yapılandırılmış ve spektral olarak dağılmıştır. ({H_{h}^{h}) ve atlet ({R_{h}^{X}) sırasıyla katmanlar arası eksitonlar. Karanlık noktalarda ve aynı uyarma koşulları altında, entegre PL tipik olarak çok daha düşüktür (sırasıyla H- ve R-tipi spektrumlar için 50 ve 5 ile ölçeklendirmeye dikkat edin) ve P_c işarette korunmasına rağmen mutlak değerinde indirgenir. Moiré efektlerinin bu özellikleri^12,23,38 azaltılmış uyarma güçlerinde bir dizi spektral olarak dar zirveye dönüşür, bu da hareli kuantum noktalarında katmanlar arası eksiton lokalizasyonunu gösterir.^11,23.

Bir örnekte zıt özelliklerin bir arada bulunmasına ek olarak, sonlu derecede lineer polarizasyonun gözlemlenmesinden kaynaklanan karışıklıklar meydana gelir. P_l Şek. 1c. Tabloya göre 1, katmanlar arası eksitonların dipolar seçim kuralları, düzlem dışı ve bölme içi dairesel polarize zıt vadiyi dikte eder z-polarize geçişler^25,26,39. İlki olumlu ve olumsuz oluştururken P_c H- ve R-tipi istifleme haritalarında (Şek. 1c), ikincisi, geri saçılma konfigürasyonunda araştırıldığında ne dairesel ne de doğrusal polarizasyon derecesi sergilememelidir.³⁸. Buna karşılık, Şekil XNUMX'deki harita. 1c yüksek olan bölgeleri gösterir. P_l (R tipi üçgenin sol üst ve alt köşelerine dikkat edin), tek eksenli olarak gerilmiş hareli manzaralarda olduğu gibi kuantum tel efektlerini anımsatır⁴⁴ veya transfer kaynaklı katman dalgalanması olan HBL numuneleri⁴⁵.

Yukarıdaki özelliklerin tümü, çalışmalarımızın örneklerinde tutarlı bir şekilde ortaya çıkıyor (bkz. Ek Notlar 1 ve 3 diğer örnekler için). Bir numunedeki optik özelliklerdeki bu tür varyasyonları anlamanın anahtarı, taramalı elektron mikroskobunda (SEM) ikincil elektron görüntüleme ile görselleştirdiğimiz mezoskopik rekonstrüksiyon ile sağlanır.²⁹. İstiflemeye duyarlı kontrastlı üçgen kenarların yakınındaki H- ve R-heterostacklerinin görüntüleri (Şek. 1f,g ve Ek Not 1), ince alan duvarları ile ayrılmış bir atomik sicilin geniş alanlarının oluşumu için kanıt sağlar. Farklı örneklerde gözlemlenen alan ağları, mezoskopik ölçekte ortak modeller sergiler: HBL uçlarındaki ve kenarlarındaki genişletilmiş 2B alanlar, örnek çekirdeğinde 1 nm'nin çok altında boyutlara sahip ince yapılandırılmış alanlardan oluşan bir ağda birleşen uzun 100D şeritlerle çevrilidir. yarı 0D dizileri.

Mezoskopik rekonstrüksiyon, katman içi gerinim ve katmanlar arası yapışma enerjisinin etkileşimi ile yürütülür. Son teorik çalışma^34,35,36 marjinal olarak bükülmüş çift katmanların hareli kafeslerinin, kafes atomlarını, katmanlar arası yapışmadaki kazançla ilişkili gerinim maliyetini fazlasıyla telafi eden bir vektörel 2B yer değiştirme alanına göre yeniden düzenleyerek nano ölçekte periyodik alanlara gevşettiğine işaret etti. Birkaç yüz nanometreden birkaç yüz nanometreye kadar ölçeklerde etki alanı oluşumu için sezgi sağlamak için, kafes rekonstrüksiyonunun teorik modelini benimsiyoruz.³⁵ ve optimum istiflemenin geniş alanlı 2B alanlarına dönüşebilen sonlu boyut efektlerini ve tekil nokta dönüşlerini hesaba katar. Kısaca, küçük bükülme açılarına sahip bir HBL'nin ucunu, mikrometre büyüklüğündeki tabanı üçgenin geri kalanına ideal hareli periyodiklikle bağlanan bir eşkenar üçgen kullanarak modelliyoruz (bkz. Ek Not 2 detaylar için). Üçgen ucu iki eşit yarıya bölen çizgi üzerine, son yer değiştirme alanından bir istifleme konfigürasyonu elde etmek için ardışık iterasyonlarda değiştirilerek toplamı en aza indiren bir ilk kafes yer değiştirme alanı oluşturmak için sıfır burulma deformasyonu noktası yerleştiririz. uç alanındaki tabaka içi gerinim ve tabakalar arası yapışma enerjilerinin. Bu prosedür, ilgili ilk yer değiştirme alanlarıyla karakterize edilen bir dizi yeniden yapılandırılmış manzara sağlar.

Sayısal simülasyonlarımızın sonuçları, R- ve H-tipi HBL'ler için bir bükülme ile gösterilmiştir. θ = 0.4° (Şek. 2a,d). En üstteki iki harita, ideal hareli ve periyodik olarak yeniden oluşturulmuş kalıpları gösterirken, aşağıdaki dört harita, HBL'yi siyah noktalarla gösterilen ve boyutsuz bir koordinatla etiketlenen bir dönüş merkezi etrafında çözen ilk yer değiştirme alanlarının optimizasyonundan sonra yeniden yapılanma modellerini gösterir. α = 1, 0.5, 0.25, 0. Her durumda optimizasyon, üçgen ucunda enerjik olarak tercih edilen yığınların 2B alanlarına mezoskopik rekonstrüksiyon sağlar (({R_{h}^{X}) or ({R_{h}^{M}) ve ({H_{h}^{h}) R- ve H-yığınlarında). Bu genişletilmiş etki alanları, 1B etki alanı dizilerinde birleşen 0B şeritlerle çevrilidir.

a,d, R tipi üçgen uçlarda yeniden yapılandırılmış alanların haritaları (a) ve H tipi (d) bir bükülme açısına sahip heterostacks θ = 0.4° (projeksiyonlarda yalnızca üçgen yarımlar gösterilmektedir; ölçek çubukları 200 nm'dir). Üstteki haritalar rekonstrüksiyon olmadan hareli desenleri gösterir (HBL'nin hareli çekirdeğinden kesikli çizgilerle sınırlandırılmıştır), alttaki haritalar ise boyutsuzda siyah noktalarla işaretlenmiş noktaların etrafındaki farklı sıfır bükümlü deformasyonlar için elde edilen periyodik yeniden yapılanmayı ve mezoskopik olarak yeniden yapılandırılmış alan modellerini gösterir. pozisyonlar α (bkz: portakal ({R_{h}^{X}) ve yeşil ({R_{h}^{M}) alanlar, benzer yapışma enerjileri nedeniyle birbirine dönüşebilir³⁵). b,e, R için toplam alan enerjisi (b) ve H (e) De θ = 0.4° ve farklı çözülme noktaları α (ilgili periyodik kalıpların enerjisi düz çizgilerle gösterilmiştir). c,f, Periyodik ve en iyi şekilde yeniden yapılandırılmış toplam alan enerjisi (için α = 0) farklı büküm açıları için desenler θ R'de (c) ve H (f) (ilgili hareli desenlerin enerjisi kesikli çizgilerle gösterilir).

Kaynak verileri

Tam boy görüntü

Beklendiği gibi, optimal yeniden yapılandırılmış modeller, R-tipi için gösterilen simülasyonlarımıza göre sistemin toplam enerjisini en aza indirir (Şekil XNUMX). 2b,c) ve H tipi (Şek. 2e,f) HBL'ler. İçin θ = 0.4°, her iki istiflemedeki toplam enerji (üçgen alanla normalize edilmiş), sırasıyla ideal hareli enerjilerin ve periyodik limitlerin enerjilerinin 10 ve 2 kat altına düşürülür (Şekil XNUMX'deki düz çizgiler). 2b, e), optimal rotasyondan sonra rekonstrüksiyonda α = 0. Hareli çekirdek ile üçgen taban arasındaki sınır çizgisinde dönme noktası için elde edilen minimum küresel enerji, 2B alandan 1B şeritler yoluyla 0B çekirdeğe en doğrudan geçişi içerir. Dönme noktası uca doğru hareket ettikçe (0 üzerinden α < 1), 0D bölgeleri sınırda ortaya çıkar ve enerji kazancı azalır, periyodik rekonstrüksiyon eşiğini geçerek α ≃ 0.5 (0.75) R (H) heterostack'te ancak hareli kafes enerjisinin oldukça altında kalıyor. Etrafında optimum şekilde rahatlamış uç için dikkat çekici bir şekilde α = 0, mezoskopik yeniden yapılanma, θ = Her iki istifleme için 3° (Şek. 2c,f), son Raman spektroskopi çalışmalarından elde edilen sonuçlara göre⁴⁶.

Yeniden yapılandırılmış R-heterostack'lerdeki eksitonlar

Mezoskopik rekonstrüksiyon sezgisiyle, sırasıyla diferansiyel yansıma ve PL ile katman içi ve katmanlar arası eksiton spektral aralıktaki R yığınlarının farklı spektroskopik özelliklerini yeniden ziyaret ediyoruz. Diferansiyel yansıma spektrumları - katman içi eksiton absorpsiyonu ile orantılıdır - gözlem noktası parlaktan koyu PL alanlarına doğru hareket ettikçe gelişir (Şekil XNUMX). 3a). Yer değiştirmenin ardından, MoSe etrafındaki diferansiyel yansıma rezonansları₂ ve WSe₂ parlak noktalarda (üst spektrum) 1.64 ve 1.71 eV'de katman içi eksiton geçişleri, kademeli olarak en karanlık alanlarda (alt spektrum) belirgin olan bölünmüş rezonanslar ve genişleme geliştirir. Bu evrim, parlak noktalarda yalnızca bir kaydın varlığını ve en karanlık noktalarda değişen istiflemelerle katman içi eksiton enerjisinin modülasyonunu yansıtır. MoSe'de rezonant hibridizasyon olarak₂–WSe₂ heterostacks, büyük bant ofsetleri tarafından güçlü bir şekilde inhibe edilir, çok tepeli diferansiyel yansıma spektrumları, optik nokta tarafından incelenen farklı kayıtlar içindeki farklı katman içi eksiton enerjilerinden kaynaklanır.

aParlak bir bölgeden karanlığa kademeli olarak yer değiştirmenin ardından katman içi eksitonların diferansiyel yansıma (DR) spektrumlarının evrimi (Ek Şekil XNUMXa'da siyah noktalarla gösterilen konumlar için yukarıdan aşağıya gösterilmiştir). 9a). Zirve çokluğu, nano ölçekli yeniden yapılandırılmış alanların ayırt edici özelliğidir. b-d, Ara katman eksitonu PL (b), P_c (c) ve dikey bir manyetik alanda dağılım B (d), genişletilmiş 2B alanların karakteristiği. Manyeto-lüminesans verileri, lineer polarize uyarım altında kaydedildi. σ⁺ belirlemek için algılama g-doğrusal eğimlerden faktör değerleri. e-g, İle aynı b-d ancak yüksek derecede lineer polarizasyona sahip 1 boyutlu şerit bölgeleri içindir (ek resimde gösterildiği gibi). h-j, İle aynı b-d ancak 0D alanlarının karanlık bir örnek bölgesinde (100, 2 ve 0.01 μW uyarma güçleri için ofsetler ve farklı ölçeklendirme ile gösterilen PL spektrumları). Tüm veriler numune 2'ye kaydedildi (Ek Şekil SXNUMX). 9); g-en küçük kareler hata çubuklarına sahip faktör değerleri, Ek Şekil l'de gösterilen verilere doğrusal uyumlardan elde edildi. 16.

Kaynak verileri

Tam boy görüntü

Parlak noktaların diferansiyel yansıma spektrumlarında tepe çokluğunun bulunmadığı akılda tutularak, katmanlar arası eksiton PL'nin karşılık gelen özellikleri (Şekil XNUMXa). 3b-d) kolayca açıklanır. Yerel olarak genişletilmiş yeniden yapılanma nedeniyle, yalnızca en düşük enerji ({R_{h}^{X}) tekli eksitonlar PL'ye katkıda bulunur (Şek. 3b), 1.33 eV'de bir tepe noktası ve 6 meV'lik yarı maksimum çizgi genişliğinde tam genişlikle, negatif P_c (İncir. 3c) ve pozitif g~6 faktörü (Şek. 3d), hizalanmış HBL'lerde olduğu gibi²¹. Bu tür özellikler, numune kenarlarında ve uçlarında sıklıkla gözlenir (Şekil XNUMX'deki gibi). 1c) büyük ölçekli rekonstrüksiyonun enerjik olarak en uygun olduğu yer (Şekil XNUMX'deki yeniden yapılandırılmış haritalarda olduğu gibi). 2a).

Uzamsal olarak komşu bölgelerden gelen PL, kuantum tel alanlarının göstergesidir⁴⁴, yaklaşık 1.36 eV'de maviye kaydırılmış emisyonla, yüksek P_l (Şek. 3e) ve bir kaybolma P_c ve g-faktör değeri (Şek. 3f,g). R-yığınlarında, kuantum teller, değişen optik olarak parlak renklerle oluşturulur. ({R_{h}^{X}) ve karanlık ({R_{h}^{M}) etki alanları. Düşük enerji şeritlerinde ara katman eksitonlarının ilgili 1D hapsi ({R_{h}^{X}) yüksek enerjili potansiyel duvarlarla çevrili alanlar ({R_{h}^{M}) durumlar yalnızca eksiton dalga fonksiyonunun üç katlı dönme simetrisini bozmakla kalmaz (böylece K ve ({K}^{{asal} }) vadiler ve her ikisini de yok eden P_c ve g-dik manyetik alandaki faktörler), PL enerjisindeki mavi kaymadan da sorumludur. yüksek örnek bölgeleri arasındaki noktadan noktaya farklılıklar P_l, değişen doğrusal polarizasyon eksenleri yönelimleriyle, şerit geometrilerinin çeşitliliği ile tutarlıdır. Öne çıkan bir örnek, Şekil XNUMX'deki R-tipi üçgenin sol köşesidir. 1c, büyük bir parlak noktanın olduğu ({R_{h}^{X}) ile etki alanı P_c ≃ −1, kuantum tel bölgeleri tarafından kuşatılmıştır. P_l ≃ ±1.

Kuantum hapsi ayrıca, çok düşük PL yoğunluğuna ve düşük uyarma güçlerinde spektral olarak dar çizgilere sahip olan 0D dizilerinin R-tipi bölgelerinde de belirgindir (Şekil 5'de sırasıyla 50 ve 2 μW'daki spektrumlar için 0.01 ve XNUMX ile ölçeklendirmeye dikkat edin). 3h), karakteristik negatif ile P_c (İncir. 3i) Ve g-±6 civarında faktörler (Ek Şekil 14b)¹¹. Gerçek noktaya bağlı olarak, tam genişliği yarı maksimumda 1 meV'nin çok altında olan bu tür kuantum nokta çizgileri, 10 veya 100 meV'lik spektral olarak dar veya geniş pencerelerde gözlemlenebilir (Şekil XNUMX'de görüldüğü gibi). 3h ve Şek. 1e, sırasıyla) uzatılmış tepe noktasının üzerinde ({R_{h}^{X}) 1.33 eV'de alanlar. Açıkçası, 0D dizilerinin bölgeleri, nano ölçekli alanlarda kuantum hapsi ile katmanlar arası eksitonların enerjisini arttırır. ({R_{h}^{X}) bitişik tarafından oluşturulan potansiyel engellerle istifleme ({R_{h}^{M}) alanlar, oysa PL enerjilerindeki varyasyonlar, farklı büyüklükteki kuantum kutularındaki farklı hapsetme güçleriyle ilgilidir.

Homojen olmayan bir şekilde yeniden yapılandırılmış dizilerden spektral olarak dağılmış PL, yüksek uyarma güçlerinde birleşir (Şekil 2'de XNUMX μW'da spektrumlar). 3h ve 1e) benzer uzunluk ölçekleriyle gruplandırılmış alt toplulukların yapılandırılmış PL zirvelerine. Yanal homojenliğe sahip yeniden yapılandırılmış 0D dizileri, dar bir emisyon enerjileri topluluğuna yol açar (Şekil 10'deki gibi XNUMX meV içinde). 3h), bu da sıcak lüminesansı pozitif olarak gözlemlememizi sağlar. P_c ve olumsuz g-6.5 faktörü (Şek. 3i,j 100 μW uyarma gücünde). 1D ve 2D alanların spektrumlarında bulunmayan bu özellikler şuna karşılık gelir: ({R_{h}^{h}) singlet ara katman eksitonları ~50 meV yukarıda ({R_{h}^{X}) devletler. Böyle önemli bir katkı ({R_{h}^{h}) PL'ye istifleme şaşırtıcıdır, çünkü teori bu optimal olmayan istifleme için yok olacak kadar küçük alanları öngörür^34,35,36. ile büyük PL ({R_{h}^{h}) bu nedenle özellikler ya şu alanları ifade eder: ({R_{h}^{h}) teoriden tahmin edilenden daha büyük olan veya eksiton popülasyonlarının, uyarılmış durumlardan veya yakınlardan gelen popülasyon besleme yolları tarafından tercih edildiği alanlar ({R_{h}^{X}) etki alanları.

Yeniden yapılandırılmış H tipi heterostack'lerdeki eksitonlar

Benzerliklere rağmen, H tipi HBL'lerde mezoskopik rekonstrüksiyonun bazı yönleri farklıdır. Şekil XNUMX'de gösterilen parlak ve karanlık PL bölgelerindeki tabaka içi eksitonların diferansiyel yansıma spektrumları. 4a (1.61 eV'deki özellik, bu numunedeki kalıntı dopingden kaynaklanmaktadır), Şekil XNUMX'deki R-tipi spektrumlarla aynı sonuca götürür. 3ayani, koyu PL bölgelerindeki çok tepeli katman içi diferansiyel yansıma rezonansları, parlak PL bölgelerinde yoktur. İkincisi için, yeniden oluşturulmuş 2B alanların atomik kaydı ({H_{h}^{h})— enerjiyi optimize eden istifleme açısından diğer kayıtlar tarafından rakipsiz^31,34,35. Ara katman eksitonlarının ilgili PL spektrumu (Şek. 4b) bu nedenle basittir, pozitif ve negatif ile 1.40 ve 1.42 eV'de yalnızca üçlü ve tekli konfigürasyonların emisyon tepe noktalarını içerir. P_c (İncir. 4c), Ve g-15.8 ve 11.9 faktörleri (Şek. 4d), sırasıyla^21,47,48.

aParlaktan karanlığa yer değiştirmenin ardından katman içi eksitonların diferansiyel yansıma spektrumlarının evrimi (Ek Şekil XNUMXa'da kırmızı noktalarla gösterilen konumlar için yukarıdan aşağıya eğriler gösterilmiştir). 10a) yeniden yapılandırılmış nano ölçekli alanlardan kaynaklanan tepe çokluğu ile. b-j, Ara katman eksitonu PL (b, e, h), P_c (c, f, ben) Ve B-alan dağılımı (d, g, j) üç temsili pozisyon için. Manyeto-lüminesans verileri, doğrusal polarize uyarım altında kaydedildi. σ⁺ belirlemek için algılama g-doğrusal eğimlerden faktör değerleri. Parlak PL'li noktalar (olduğu gibi b) karşıt üçlü ve tekli zirvelere sahiptir P_c işaretler ve karakteristik g-16 ve 12 ile ilgili faktörler. Düşük PL yoğunluğuna sahip numune pozisyonları yapılandırılmış spektrumlar sergiler (olduğu gibi e ve h) azaltılmış P_c. Özellikleri hem spektral profillerde farklılık gösterir hem de g-faktörler. veri girişi e-g örnek 2'den, diğer tüm veriler örnek 3'tendir (bkz. 10.) g-en küçük kareler hata çubuklarına sahip faktör değerleri, Ek Şekil l'deki verilere doğrusal uyumlardan elde edildi. 17.

Kaynak verileri

Tam boy görüntü

R tipi HBL'lere gelince, diferansiyel yansıma spektrumları, MoSe'nin giderek daha belirgin bir şekilde bölünmesini sergiler.₂ H tipi numunelerin karanlık bölgelerinde tabaka içi eksiton rezonansı (Şekil XNUMX'deki alt spektrumlar). 4a). İlgili PL spektrumlarında (Şek. 4e), düşük ve orta uyarma güçleri için (sırasıyla 0.01 ve 2 μW), optimal olarak nano ölçekli alanların homojen olmayan bir boyut dağılımına sahip çok tepeli bir 0D dizileri topluluğuna dönüşen spektral olarak keskin tepe noktaları gözlemliyoruz. ({H_{h}^{h}) istifleme. Olumlu P_c (İncir. 4f) Ve g-faktör değerleri (Şek. 4g) onaylamak ({H_{h}^{h}) emisyon kaynağı olarak istifleme.

Bu istifleme için teorik tahminler (Tablo 1) optik olarak parlak ara katman eksiton durumlarını enerji hiyerarşisinin en üstüne karanlığın üzerine yerleştirin ({H_{h}^{M})ve ({H_{h}^{X})devletler. Bu enerjik sıralama, R-yığınlarında bulunan 1 boyutlu özelliklerin yokluğundan sorumludur: yeniden yapılandırılmış eksitonlar ({H_{h}^{h}) etki alanları karışacak potansiyel engellerle bağlı değildir K ve ({K}^{{asal} }) R-yığınlarının 1D kuantum tellerinde olduğu gibi durumlar (yüksek olan alanların yokluğuna dikkat edin) P_l Şekil XNUMX'deki H-tipi üçgenin haritası boyunca. 1c). Teorimiz, yeniden yapılandırılacağını öngörüyor ({H_{h}^{h}) alanlar, uzamsal olarak uzatılmış platolarda ışıldayan eksiton popülasyonunu korurken, 0D dizilerinin bölgelerinde PL yoğunluğu azalır (Şekil 50'deki 500 ve XNUMX ölçeklendirme faktörlerine dikkat edin). 4e) çevredeki düşük enerji durumlarına nüfus akışı nedeniyle ({H_{h}^{M})ve ({H_{h}^{X})çok azaltılmış optik aktiviteye ve alan alanlarına sahip alanlar. Tutarlı bir şekilde, nano ölçekli alan oluşumuna, 100 meV'ye kadar PL kırmızı kaymaları eşlik eder. ({H_{h}^{h}) 1.4 eV'de üçlü zirve.

Bütünlük için, Şek. 4sa–j karanlık bir alanın PL özelliklerini yaklaşık 3° bükümlü bir H yığınında gösteriyoruz. Heterostack, parlaklığın imzalarını sergileyen uçlar ve kenarlar ile tamamen yeniden yapılanmaya eğilimli değildir. ({H_{h}^{h}) etki alanları (bkz. Ek Şekil. 10); bununla birlikte, numunenin karanlık alanları, yukarıda tartışılan yeniden oluşturulmuş 0D dizilerinden çok farklı özellikler sergiler; bu, HBL'nin kanonik hareli yapısını büyük ölçüde koruduğu anlamına gelir. Şekil l'de gösterildiği gibi 4h2 μW uyarma gücündeki PL, 10'luk başka bir faktör daha azaltılır (500'lük ölçeklendirme faktörüne dikkat edin), pozitif P_c (İncir. 4i) ve negatif g-6.6 faktörü (Şek. 4j) sıfır momentum aleminde karşılığı olmayan ({K}^{{asal} }K) H-tipi kayıtların ara katman eksitonları henüz sonlu momentumun karakteristiğidir KK eksiton durumları (bkz. Ek Tablo 2). Altıncı dereceye kadar 16 meV'lik eşit mesafeli enerji aralığına sahip zirveler (Ek Şekil XNUMXa). 18) katmanlar arası eksiton-polaron oluşumunun göstergesidir⁴⁹. Bu rejimde, güçlü eksiton-fonon eşleşmesi tarafından giyinen katman ve vadi-ayrılmış eksitonlara sahip heteroyapı, bir dizi fonon kopyasının aracılık ettiği eksiton-polaron durumlarının parlak popülasyon bozunması ile momentum-karanlık hale getirilir.

• SEO Destekli İçerik ve Halkla İlişkiler Dağıtımı. Bugün Gücünüzü Artırın.
• Plato blok zinciri. Web3 Metaverse Zekası. Bilgi Güçlendirildi. Buradan Erişin.
• Kaynak: https://www.nature.com/articles/s41565-023-01356-9