21年2020月XNUMX日（Nanowerkスポットライト）シロキサン–シリコーンとしても知られる、製造されたシリコーン誘導体のクラス–は、主に化粧品やデオドラント、シャンプー、皮膚などのパーソナルケア製品で、医療および産業用途で広く使用されています（2.8年の年間生産量は2018万トン）。クリームやヘアスタイリング製品。 これらは、心地よい香りを運び、内容物を滑らかで塗布しやすくする物質です。 ただし、シロキサンは有機汚染物質になることもあります。 シロキサン含有製品を使用すると、シロキサンは蒸発するか、洗い流されて排水管に流され、最終的に環境に排出されます。 シロキサンは蒸気圧が高いため、持続性があり、生体内蓄積しやすく、さまざまな環境媒体からシロキサンを除去するのが困難です。 宇宙ミッションでの水再生活動などのクローズドボリュームアプリケーションでは、これらのシロキサンは人間に有毒な濃度まで水中に蓄積します。 シロキサンの微量元素も分析化学者にとって大きな課題です。 1990年代には早くも、研究者はいくつかのシロキサンがいくつかの水生生物に毒性作用を引き起こす可能性があることに気づいていました。 シロキサンは線状化合物と環状化合物に分類され、粒子サイズ、分子量、形状、化学基が大きく異なる可能性があり、これにより、安全性や使用のリスクに直接影響するさまざまな物理化学的特性が決まります。 研究によると、一部のシロキサンの放出は、動物の有機体に深刻な影響を及ぼし、潜在的な毒性作用を及ぼす可能性があります。 例としては、エストロゲン模倣、結合組織障害、免疫学的悪影響、そして最終的には致命的な肝臓または肺の損傷があります。 さらに悪いことに、シロキサンは検出システム内の他の汚染物質の存在を覆い隠し、他の汚染物質の効果的な除去を妨げる可能性があります。 適切な吸着剤を開発することは、シロキサンを除去するための費用効果の高いソリューションです。 純シリカゼオライト（PSZ）は、吸着剤として優れた構造上の利点を示します。 PSZは、シリコン原子と酸素原子のみで構成される一種の微孔性材料として、疎水性であり、酸部位がありません。 さらに、PSZは熱的に安定しており、細孔が塞がれていると簡単に再生できます。 これらの独自の機能により、PSZはシロキサン除去用の潜在的な吸着剤になります。 ただし、考えられるPSZは数百万あり、これらのPSZをXNUMXつずつスクリーニングして、シロキサン除去の有望な候補であるかどうかを判断することは不可能です。 「機械学習は、このような複雑な問題を解決するための強力なツールを提供してくれます。」 陳中芳教授 プエルトリコ大学の化学科から、Nanowerkに話します。 「多くの経験、時間、労力を必要とするルールベースのシステムとは異なり、機械学習は、実験データと計算データから、人間の能力をはるかに超える速度とスケールで数学モデルを生成します。」 調査結果を ジャーナルオブマテリアルズケミストリーA (「線状シロキサンおよび誘導体を効果的に除去するための純粋なシリカゼオライトの機械学習支援スクリーニング」）、陳主導のチームと アルトゥーロ・J・エルナンデス・マルドナド教授 （プエルトリコ大学）は、グランドカノニカルモンテカルロ（GCMC）シミュレーションと機械学習（ML）法を組み合わせて、純粋なシリカゼオライトの吸着性能を調査する1段階の計算フレームワーク（図XNUMX）を提案しています。 この作業は、データ駆動型モデリングを従来の計算と組み合わせて、複雑なゼオライトシステムの性能を予測する可能性を浮き彫りにします。 問題のある化合物を除去するための純粋なシリカゼオライトの将来の計算研究および実験研究へのガイダンスを提供することができます。
図1つの線状シロキサンおよび誘導体を吸着するための卓越したゼオライトを実現するための230段階の計算スクリーニングを示すフローチャート。 （画像：プエルトリコ大学）（画像をクリックすると拡大します）このモデルを使用すると、50つの線状シロキサンおよび誘導体に対する優れた吸着性能を備えた有望な純シリカゼオライトを短時間でスクリーニングすることが可能になります。 「私たちは本質的な特徴を取得し、959 16個の仮想0.45層純シリカゼオライトから20個の優れたゼオライトを選別しました。ピッキング率は約500％で、50つの問題のある化合物のセットに関して優れた吸着性能を備えています」と最初のShiruLin氏は述べています。論文の著者。 「さらにGCMCシミュレーションにより、ランダムに選択された959個のML推奨PSZすべてが20つのターゲットに対して優れた吸着性能を備えていることが確認されました。」 チームは、1 2 PSZから0ゼオライトをランダムに選択し、GCMCシミュレーションによって平均吸着負荷（mol）と吸着エネルギー（kcal / mol）を計算しました。 線状シロキサンに対する一般的な低い吸着エネルギーのために、彼らはこの作業でPSZを分類するための標準として吸着エネルギーを使用しました。 この基準に基づいて、吸着エネルギーが上位2％のゼオライトはクラスXNUMX（大きなゼオライト、図XNUMXの三角形の点）に分類され、残りはクラスXNUMX（悪いゼオライト、図XNUMXの正方形の点）に分類されます。 。
図2つの問題のある化合物に対する500PSZの平均吸着エネルギーと負荷値。三角形は吸着エネルギーでランク付けされた上位20％のゼオライト（クラス1）を表し、四角い点は他の80％のゼオライト（クラス0）を表します。 ）、および薄黄色のセクションは、吸着負荷によってランク付けされた上位90％のクラス1ゼオライトを示します。 （画像：プエルトリコ大学）（画像をクリックすると拡大します）「問題のある各化合物に対するこれらの500 PSZの吸着エネルギーは、比較的広い範囲をカバーします」とChen氏は述べています。 「詳細には、トリメチルシラノール（TMS）（7.72 kcal / mol）とモノメチルシラントリオール（MMST）（6.90 kcal / mol）の最高吸着エネルギーと最低吸着エネルギーの差は、ジメチルスルホキシド（DMSO）の約XNUMX倍です。2）（4.21kcal / mol）およびジメチルシランジオール（DMSD）（3.03 kcal / mol）。 このような吸着エネルギーの違いは、ゼオライトフレームワークの構造が、特にTMSとMMSTの場合、吸着性能に大きな影響を与える可能性があることを強く示唆しています。」 この研究では、チームはモデルに関連する0.99つの機能、つまり0.91つの結晶パラメーター（a、b、c /Å）、細孔径（p /Å）、およびプローブでアクセス可能な表面積（sÅ/ユニットセル）を選択しました。 細孔径とプローブがアクセス可能な表面積は、一般的な吸着位置のサイズと面積を表すことができ、結晶パラメーター（a、b、c）は、ゼオライトの全体的な形状に関する追加情報を提供できます。 モデルをトレーニングした後、トレーニングセットで0.90の高スコアを達成し、DMSOで0.91、0.89、XNUMX、XNUMXの高スコアを達成します。2、TMS、DMSD、およびMMSTは、それぞれテストセットに含まれます。 「高いトレーニングとテストのスコアは、選択された1つの機能を備えたこれらのランダムフォレストモデルが、吸着性能に対するPSZの構造パラメーターの影響を十分に説明できることを示しています。これらのモデルは、はるかに多くのPSZの吸着性能を分類する優れた予測力を持つことが期待されます。検討中の0台のPCに向けて」とHernández-Maldonadoは説明します。 「また、混同行列をチェックしたところ、クラス230の予測精度がクラス10の予測精度よりも高いことがわかりました。これにより、MLモデルが有望なゼオライトを見逃さないことが保証されます」と彼は付け加えます。 「MLモデルの精度と選択した230PSZの優れた吸着性能を再確認するために、これらの1個の20クラス1ゼオライトから30セット（各500個）のゼオライトをランダムに選択し、それらの平均吸着エネルギーと吸着負荷を計算しました。 GCMCシミュレーションによるXNUMXつの問題のある化合物」とLinは説明します。 「これらのXNUMXのゼオライトはすべて、クラスXNUMXの吸着エネルギーと、XNUMXのゼオライトのトレーニングデータの上位XNUMX％のゼオライトに近いまたは高い平均負荷値を持っています。」 「私たちの研究は、データ駆動型科学と計算化学のコロケーションが材料発見を大幅に加速し、環境科学における最も困難な分離問題の解決に役立つことを鮮明に示しています」とチェンは結論付けています。 「私たちの研究では、スクリーニングプロセスがML方法論によって加速され、PSZの候補リストが劇的に削減されました。これは、シロキサン除去用の強力な材料の開発に関する将来の実験的および理論的調査に役立つガイダンスを提供します。 私たちの方法論は、Al含有ゼオライト、金属ドープゼオライト、有機金属フレームワークなどの他の吸着剤にも拡張できます。 さらに、汚染物質は、有機/無機化合物を除去するのが他にも難しい場合があります。」
By Michael Liebreich バーガー – マイケルは、英国王立化学協会によるXNUMX冊の本の著者です。ナノ社会：技術の境界を押し上げる,
ナノテクノロジー：未来は小さい,
ナノエンジニアリング：テクノロジーを見えなくするスキルとツール
著作権© ナノワーク
