02 déc.2022 (Projecteur Nanowerk) Un consortium de groupes de recherche dirigé par Pr Preston Snee du département de chimie de l'Université de l'Illinois à Chicago avec Professeur Haw Yang de Princeton a franchi une étape importante dans la synthèse de nanomatériaux photoniques multifonctionnels. Ils ont rapporté la synthèse de points quantiques (gQD) core-shell CdZnSe/CdS semi-conducteurs avec des durées de vie émissives record. De plus, les durées de vie peuvent être ajustées en modifiant simplement la structure interne du matériau. Ceci est accompli en excitant la particule CdZnSe/CdS de diamètre ∼20 nm (figures 1 A, B) avec de la lumière pour la mettre dans l'état « exciton ». L'exciton est une paire de charges électron/trou et, dans les nouveaux matériaux, l'électron se déplace du centre vers la coque où il est piégé pendant plus de 500 nanosecondes, comme le montre la figure 1C. Cette durée de vie d'émission représente le record pour de tels nanomatériaux comme récemment rapporté dans la revue Nano Lettres ("Les surfaces potentielles paraboliques localisent les porteurs de charge dans des points quantiques colloïdaux "géants" à longue durée de vie non clignotants") par le 1er auteur de l'étude, le Dr Marcell Pálmai.
Figure 1. (A) Les points quantiques CdZnSe/CdZnS ont une structure interne complexe qui sépare l'électron du centre, ce qui prolonge la durée de vie. (B) Les analyses TEM aident à caractériser la composition qui est composée d'un intérieur de noyau riche en séléniure de zinc et d'un extérieur de coquille de sulfure de cadmium. (C) L'émission résolue dans le temps révèle l'accordabilité en ajustant la taille du noyau CdZnSe, pour atteindre des durées de vie qui peuvent être 10 fois supérieures à celles de matériaux traditionnels similaires. (Image reproduite avec l'aimable autorisation des chercheurs) En tant que matériaux émissifs, les points quantiques promettent de créer des écrans plus économes en énergie et peuvent être utilisés comme sondes fluorescentes pour la recherche biomédicale en raison de leurs propriétés optiques très robustes. Ils sont 10 à 100 fois plus absorbants que les colorants organiques et sont presque insensibles au photoblanchiment, c'est pourquoi ils sont utilisés dans le nouveau téléviseur QLED de Samsung. La longueur d'onde d'émission peut être réglée en faisant varier la taille de la particule car les plus grands QD sont plus rouges que les plus petits émettant dans le bleu. C'est le résultat du principe de Heisenberg en mécanique quantique. Le réglage de la durée de vie des émissions est également important ; cependant, une telle démonstration est restée insaisissable jusqu'en 2003, lorsqu'un groupe du MIT a créé une hétérostructure semi-conductrice noyau-coque à points quantiques qui présentait cette capacité (Journal de l'American Chemical Society, « Points quantiques de type II : Hétérostructures CdTe/CdSe(Core/Shell) et CdSe/ZinTe(Core/Shell) »). Comme dans l'exemple actuel, cela a été accompli en séparant les porteurs de charge d'électrons et de trous bien que la durée de vie soit inextricablement liée à la longueur d'onde d'émission. Ainsi, de longues durées de vie n'ont pu être observées que dans les QD les plus émettant dans le rouge. Dans le nouveau système rapporté par Pálmai et al. les chercheurs ont pu contourner ce problème pour produire un matériau capable d'émettre à n'importe quelle longueur d'onde souhaitée et avec n'importe quelle durée de vie spécifique.
Figure 2. (A) Données optiques et images fluorescentes de points quantiques « géants » accordables à vie. (B) La trajectoire d'émission typique d'une seule particule des gQD CdZnSe/CdS de type II ne montre aucun comportement de clignotement. (Image reproduite avec l'aimable autorisation des chercheurs) Le consortium UIC – Princeton a atteint ce niveau élevé d'accordabilité des propriétés en manipulant un aspect de la mécanique quantique souvent enseigné au niveau du premier cycle. Plus précisément, si la fonction d'onde d'un électron mécanique quantique devient « sinueuse », l'énergie cinétique de la particule augmente. Par conséquent, Palmai et al. ont conçu des hétérostructures de points quantiques semi-conducteurs avec un gradient du potentiel de noyau de l'électron qui se termine par une discontinuité nette à la limite noyau/coque, comme illustré à la figure 1A. Cela oblige l'électron soit à se localiser au centre du QD avec une fonction d'onde «onduleuse» à haute énergie cinétique, soit à être séquestré dans la coquille avec une fonction d'onde plus plate et à faible énergie cinétique. Comme l'électron préfère ce dernier, le groupe a réussi à localiser l'électron sans nécessairement changer la longueur d'onde d'émission du gQD. Ces nouvelles particules ont une grande efficacité pour la découverte biologique fondamentale. Les gQD CdZnSe/CdS présentés dans leur article (Le Journal de Physique Chimique, « Tirer parti des informations sur la durée de vie pour effectuer un suivi 3D en temps réel d'une seule particule dans des environnements bruyants ») émettent à des longueurs d'onde rouges (figure 2A), ce qui minimise la diffusion, tandis que les longues durées de vie permettent d'effectuer une imagerie biologique avec moins de bruit de fond. Au niveau de la particule unique, les nouveaux gQD émettent en continu, comme le montre la figure 2B, de sorte qu'un chercheur peut marquer des protéines pertinentes pour le cancer et suivre la dynamique biologique sans perdre de vue le signal qui est actuellement un problème courant avec de telles études. Pour l'avenir, le groupe prévoit de démontrer que les matériaux constituent de bons composants pour des dispositifs optiques tels que des lasers de taille micrométrique.
Fourni par l'Université de l'Illinois à Chicago en exclusivité Nanowerk
Figure 1. (A) Les points quantiques CdZnSe/CdZnS ont une structure interne complexe qui sépare l'électron du centre, ce qui prolonge la durée de vie. (B) Les analyses TEM aident à caractériser la composition qui est composée d'un intérieur de noyau riche en séléniure de zinc et d'un extérieur de coquille de sulfure de cadmium. (C) L'émission résolue dans le temps révèle l'accordabilité en ajustant la taille du noyau CdZnSe, pour atteindre des durées de vie qui peuvent être 10 fois supérieures à celles de matériaux traditionnels similaires. (Image reproduite avec l'aimable autorisation des chercheurs) En tant que matériaux émissifs, les points quantiques promettent de créer des écrans plus économes en énergie et peuvent être utilisés comme sondes fluorescentes pour la recherche biomédicale en raison de leurs propriétés optiques très robustes. Ils sont 10 à 100 fois plus absorbants que les colorants organiques et sont presque insensibles au photoblanchiment, c'est pourquoi ils sont utilisés dans le nouveau téléviseur QLED de Samsung. La longueur d'onde d'émission peut être réglée en faisant varier la taille de la particule car les plus grands QD sont plus rouges que les plus petits émettant dans le bleu. C'est le résultat du principe de Heisenberg en mécanique quantique. Le réglage de la durée de vie des émissions est également important ; cependant, une telle démonstration est restée insaisissable jusqu'en 2003, lorsqu'un groupe du MIT a créé une hétérostructure semi-conductrice noyau-coque à points quantiques qui présentait cette capacité (Journal de l'American Chemical Society, « Points quantiques de type II : Hétérostructures CdTe/CdSe(Core/Shell) et CdSe/ZinTe(Core/Shell) »). Comme dans l'exemple actuel, cela a été accompli en séparant les porteurs de charge d'électrons et de trous bien que la durée de vie soit inextricablement liée à la longueur d'onde d'émission. Ainsi, de longues durées de vie n'ont pu être observées que dans les QD les plus émettant dans le rouge. Dans le nouveau système rapporté par Pálmai et al. les chercheurs ont pu contourner ce problème pour produire un matériau capable d'émettre à n'importe quelle longueur d'onde souhaitée et avec n'importe quelle durée de vie spécifique.
Figure 2. (A) Données optiques et images fluorescentes de points quantiques « géants » accordables à vie. (B) La trajectoire d'émission typique d'une seule particule des gQD CdZnSe/CdS de type II ne montre aucun comportement de clignotement. (Image reproduite avec l'aimable autorisation des chercheurs) Le consortium UIC – Princeton a atteint ce niveau élevé d'accordabilité des propriétés en manipulant un aspect de la mécanique quantique souvent enseigné au niveau du premier cycle. Plus précisément, si la fonction d'onde d'un électron mécanique quantique devient « sinueuse », l'énergie cinétique de la particule augmente. Par conséquent, Palmai et al. ont conçu des hétérostructures de points quantiques semi-conducteurs avec un gradient du potentiel de noyau de l'électron qui se termine par une discontinuité nette à la limite noyau/coque, comme illustré à la figure 1A. Cela oblige l'électron soit à se localiser au centre du QD avec une fonction d'onde «onduleuse» à haute énergie cinétique, soit à être séquestré dans la coquille avec une fonction d'onde plus plate et à faible énergie cinétique. Comme l'électron préfère ce dernier, le groupe a réussi à localiser l'électron sans nécessairement changer la longueur d'onde d'émission du gQD. Ces nouvelles particules ont une grande efficacité pour la découverte biologique fondamentale. Les gQD CdZnSe/CdS présentés dans leur article (Le Journal de Physique Chimique, « Tirer parti des informations sur la durée de vie pour effectuer un suivi 3D en temps réel d'une seule particule dans des environnements bruyants ») émettent à des longueurs d'onde rouges (figure 2A), ce qui minimise la diffusion, tandis que les longues durées de vie permettent d'effectuer une imagerie biologique avec moins de bruit de fond. Au niveau de la particule unique, les nouveaux gQD émettent en continu, comme le montre la figure 2B, de sorte qu'un chercheur peut marquer des protéines pertinentes pour le cancer et suivre la dynamique biologique sans perdre de vue le signal qui est actuellement un problème courant avec de telles études. Pour l'avenir, le groupe prévoit de démontrer que les matériaux constituent de bons composants pour des dispositifs optiques tels que des lasers de taille micrométrique.
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