20 de enero de 2021 (Noticias de Nanowerk) Las simulaciones por computadora son muy prometedoras para acelerar la ingeniería molecular de tecnologías de energía verde, como nuevos sistemas para el almacenamiento de energía eléctrica y el uso de energía solar, así como la captura de dióxido de carbono del medio ambiente. Sin embargo, el poder predictivo de estas simulaciones depende de tener un medio para confirmar que efectivamente describen el mundo real. Esta confirmación no es una tarea sencilla. Muchas suposiciones entran en la configuración de estas simulaciones. Como resultado, las simulaciones deben verificarse cuidadosamente mediante el uso de un "protocolo de validación" apropiado que incluya mediciones experimentales. Para abordar este desafío, un equipo de científicos del Laboratorio Nacional Argonne del Departamento de Energía de EE. UU. (DOE), la Universidad de Chicago y la Universidad de California en Davis, desarrollaron un protocolo de validación innovador para simulaciones de la estructura atómica de la interfaz entre un sólido (un óxido metálico) y agua líquida (Materiales de revisión física, “Validación de cálculos de dinámica molecular de primeros principios de interfaces óxido/agua con datos de reflectividad de rayos X”). El equipo estaba dirigido por Giulia Galli, teórica con un cargo conjunto en Argonne y la Universidad de Chicago, y Paul Fenter, un experimentalista de Argonne.
Representación pictórica del estudio conjunto experimental y computacional de materiales. El estudio utilizó Advanced Photon Source (panel superior) y Argonne Leadership Computing Facility (panel inferior). El equipo abordó la estructura atomística de las interfaces, que son omnipresentes en los materiales. (Imagen: Emmanuel Gygi, Universidad de California, San Diego) "Nos centramos en una interfaz sólido/líquido porque las interfaces son omnipresentes en los materiales, y las que se encuentran entre los óxidos y el agua son clave en muchas aplicaciones energéticas", dijo Galli.
"Hasta la fecha, la mayoría de los protocolos de validación se han diseñado para materiales a granel, ignorando las interfaces", añadió Fenter. "Sentimos que la estructura a escala atómica de superficies e interfaces en entornos realistas presentaría un enfoque de validación particularmente sensible y, por lo tanto, desafiante". El procedimiento de validación que diseñaron utiliza mediciones de reflectividad de rayos X (XR) de alta resolución como pilar experimental del protocolo. El equipo comparó las mediciones XR para una interfaz de óxido de aluminio/agua, realizadas en la línea de luz 33-ID-D en la Fuente Avanzada de Fotones (APS) de Argonne, con los resultados obtenidos ejecutando simulaciones por computadora de alto rendimiento en la Instalación de Computación de Liderazgo de Argonne (ALCF). Tanto la APS como la ALCF son instalaciones para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE.
"Estas mediciones detectan el reflejo de haces de rayos X de muy alta energía desde una interfaz óxido/agua", dijo Zhan Zhang, físico de la división de Ciencias de Rayos X de Argonne. En las energías del haz generadas en el APS, las longitudes de onda de los rayos X son similares a las distancias interatómicas. Esto permite a los investigadores sondear directamente la estructura a escala molecular de la interfaz.
"Esto hace que XR sea una sonda ideal para obtener resultados experimentales directamente comparables a las simulaciones", añadió Katherine Harmon, estudiante de posgrado de la Universidad Northwestern, estudiante visitante de Argonne y primera autora del artículo. El equipo realizó las simulaciones en el ALCF utilizando el código Qbox, que está diseñado para estudiar las propiedades de temperatura finita de materiales y moléculas mediante simulaciones basadas en la mecánica cuántica.
"Pudimos probar varias aproximaciones de la teoría", dijo Francois Gygi de la Universidad de California en Davis, parte del equipo y desarrollador principal del código Qbox. El equipo comparó las intensidades XR medidas con las calculadas a partir de varias estructuras simuladas. También investigaron cómo los rayos X esparcidos por los electrones en diferentes partes de la muestra interferirían para producir la señal observada experimentalmente.
El esfuerzo del equipo resultó ser más desafiante de lo previsto. "Es cierto que al principio fue un poco de prueba y error cuando intentábamos comprender la geometría correcta a adoptar y la teoría correcta que nos daría resultados precisos", dijo Maria Chan, coautora del estudio y científico del Centro de Materiales a Nanoescala de Argonne, una instalación para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE. "Sin embargo, nuestro ir y venir entre la teoría y el experimento dio sus frutos, y pudimos establecer un protocolo de validación sólido que ahora también se puede implementar para otras interfaces". "El protocolo de validación ayudó a cuantificar las fortalezas y debilidades de las simulaciones, proporcionando un camino hacia la construcción de modelos más precisos de interfaces sólido/líquido en el futuro", dijo Kendra Letchworth-Weaver. Profesora asistente en la Universidad James Madison, desarrolló software para predecir señales XR a partir de simulaciones durante una beca postdoctoral en Argonne.
Las simulaciones también arrojan nuevos conocimientos sobre las propias mediciones de XR. En particular, demostraron que los datos son sensibles no sólo a las posiciones atómicas, sino también a la distribución de electrones que rodean cada átomo de manera sutil y compleja.
Fuente: https://www.nanowerk.com/nanotechnology-news2/newsid=57058.php
